1. 引言
前人针对大气颗粒物已做了大量研究,发现大气颗粒物对辐射强迫 [1] 、能见度 [2] 、空气质量 [3] 和公众健康 [4] 等都会产生重大影响 [5] 。研究 [6] [7] [8] 表明,京津冀地区正在呈现高颗粒浓度与高臭氧浓度并存的区域性的大气复合污染特征。西北地区属于我国重要组成部分,人为污染物源主要来自化石燃料的燃烧(如机动车、燃煤)、挥发有机物等,因此,我国应高度重视西北地区的大气环境问题,迫切需要开展对该地区大气颗粒物的污染进行深入研究与特征分析。
目前,国内外专家已从不同地区、角度进行了大量的空气污染研究 [9] [10] 。刘超等 [11] 通过聚分析法和后向轨迹模式对污染物输送路径进行统计,分析2014~2015年上海地区冬、夏两季大气污染特征;熊新竹等 [12] 探究北京典型主城区冬季大气污染特征的影响因素;刘晓咏等 [13] 分析了京津冀地区主要污染物的时空分布特征和污染来源;李婷婷等 [14] 从时空两个角度研究了中三角城市群的大气污染特征及变化趋势;何涛等 [15] 对2013~2015年常州市冬季PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO数据进行分析,并结合HYSPLIT 4.9模式研究不同气团来源对常州市各污染物浓度的影响及潜在污染源区分布特征。这些研究对于认识当地大气污染的时空分布及来源具有重要意义。但目前针对我国西北地区的整体相关研究较少。
西北地区大体位于大兴安岭以西,昆仑山–阿尔金山、祁连山以北。是由大致包括内蒙古中西部,新疆大部,宁夏北部,甘肃中西部以及和这些地方接壤的少量山西、陕西、河北、辽宁、吉林等地的边缘地带。西北地区荒漠广布,人口密度小 [1] ,沙尘天气易导致该地区颗粒物浓度上升,本研究对2015~2018年空气气象局数据统计分析发现,西北地区城市群长期以PM2.5与PM10为首要污染物。近年来,已有学者对西北地区部分城市空气质量状况进行研究。杨小银等 [1] 对2010年西北三省区大气环境污染气象条件、空气质量现状及演变和大气污染排放现状及演变进行了系统的分析,发现相对于全国其它地区,西北三省区人为源排放造成的PM10和PM2.5浓度并不高,甘肃东部及南部地区PM10和PM2.5浓度相对较高;O3浓度与海拔高度呈正相关,与氮氧化合物排放量呈负相关,乌昌地区及兰白地区的O3值并不高。呼东峰等 [16] 分析了2013~2017年西安市模糊综合评判法并对大气环境质量进行评价,结果表明:PM10、PM2.5、呈现逐年下降趋势,O3呈先下降后上升的趋势,各指标月均值呈明显的季节性变化特征,除O3外其他指标夏季最低,冬季最高,指标间具有高度的相关性。樊韬等 [17] 根据银川市2009年的SO2、NO2和PM10浓度资料,对银川市空间统计特征,季、月、日际变化特征和典型变化特征进行了统计分析,结果表明,空气质量状况良好,春冬两季污染严重,冬季最重,夏季最轻,三种污染物中PM10污染最严重,其次是SO2,NO2污染最轻。李德枕 [18] 通过采集2006~2012年乌鲁木齐市人民会堂等3个环境空气质量国控监测点的PM10、SO2和NO2等3种污染物各个质量类别天数及其变化曲线,结果表明,2006~2012年乌鲁木齐市空气质量总体向好,污染呈波动下降趋势,尤以2012年变化更为明显。
以上结果为研究西北地区的大气污染提供了重要的数据支撑;但是,以上研究主要是为单个城市短时间尺度(1年以内)、单个城市长时间序列(5年、7年)以及区域性短时间尺度(1年),对于区域性、长时间序列的研究较为缺乏,难以全面了解西北地区的空气质量分布及演变特征。本研究拟利用西安、兰州、乌鲁木齐、银川4个典型城市2015~2018年PM2.5、O3质量浓度数据,分析西北地区典型城市空气质量事件演变以及空间分布特征,分析评价西北地区整体空气质量状况,为该地区的大气污染防治以及产业规划布局提供数据支持。
2. 数据处理
2.1. 数据处理
数据基于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/),该平台每小时公布一次空气污染状况数据,包括PM2.5、PM10、CO、NO2、O3和SO2的小时平均值,公布的数据包括兰州、银川、西宁、西安和乌鲁木齐等我国西北地区48个城市,由于各个点布设的时间不一致,本研究仅统计包含连续观测4年的兰州、银川、西宁、西安和乌鲁木齐4个典型城市(2015-03-01~2019-02-28),并基于日平均值进行统计,需要说明的是,数据首先剔除了异常值0。
2.2. 监测点分布
研究数据来源于西北地区4个省级48个地级市国控空气质量监测站提供的自2015年1月1日~2018年12月12日4年内空气质量指数(AQI)和6个污染物指标(PM2.5、PM10、CO、NO2、O3、和SO2)逐时均值数据。各省监测站点数分别为甘肃14个、宁夏5个、陕西10个、新疆维吾尔族11个。监测点数分布如图1所示。
2.3. 方法处理
空气污染状况由空气质量指数(air quality index, AQI)评价。AQI依据环境空气质量标准和各类污染物浓度简化为单一的概念性指数值形式,并将空气污染程度和空气状况分级表示,适合表示城市空气质量状况和变化趋势。计算方法如下。
(1)
(2)
式中,n为污染物的项目数;IAQI为空气质量分指数,CP为污染物项目P的质量浓度值;BPHi为收集的原始数据中与CP相近的污染物浓度值的高位值;BPLo为收集的原始数据中与CP相近淡淡的污染物浓度限值的低位值;IAQIHi为收集的原始数据中与BPHi对应的空气质量分指数的高位值;IAQILo为收集的原始数据中与BPLo对应的空气质量分指数的低位值 [19] 。
根据我国2012年我国制定的《环境空气质量标准》(GB3095-2012) [20] 中空气质量指数规定,将AQI值分为6级:0~50、51~100、101~150、151~200、201~300、>300,分别对应空气质量等级优、良好、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染;指数越大,级别越高,说明污染越严重,对人体健康的危险越明显 [21] 。
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Figure 1. Distribution of Monitoring points
图1. 监测点数分布图
3. 结果与讨论
3.1. 污染状况
城市空气质量优劣可通过空气质量优良比例评价,对乌鲁木齐、兰州、西安、银川2015~2018年的AQI日均值统计分析4市每年各级空气质量级别所占天数和优良率见表1、见表2、见表3、见表4,结果表明,银川空气质量最好,每年处于I级的天数都在220 d以上,年均处于I级的天数为245 d,每年的优良率皆超过60%,年均优良率为68.9%,除了乌鲁木齐的空气质量每年以小幅度不断改善外,其他3市整体呈下降趋势。乌鲁木齐、西安、兰州的优良变化率变化范围分别为61.7%~54.1%、67.4%~43.8%、71.0%~62.2%,3市优良率均大致为逐年下降,乌鲁木齐每年的平均优良率为57%,平均每年II级以上天数为30 d;西安各年际空气质量优良率变化波动最大的是2015年至2016年时段,下降百分率为18.8%,2016~2018年基本趋于稳定递增;兰州各年际空气质量优良率变化最小,基本稳定;4市西安的空气恶劣趋势最剧烈,2015~2016年优良率从67.4%降到48.6%,下降了18.8%,之后3年基本稳定在40%~50%左右。综上,西北地区空气污染总体呈现出随着纬度减小优良率递增的特征:西北地区东北部优于西北部城市群,东南部最差,4市空气质量排名为:银川 > 兰州 > 西安 > 乌鲁木齐,地理加权回归模型表明,自然和社会经济因素对AQI分布均有显著影响,但不同地区的影响因素存在差别,其中,风速、气温、相对湿度、绿化覆盖率、第二产业比重和总人口等自然和社会经济因素对西北城市的AQI指数影响最显著 [22] 。西北地区东南部与发达城市相接触,发达地区发展速度快,工业聚集,空气污染较为严重,受风速风向影响污染物也将会影响到西北附近地区。
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Table 1. Distribution of days and excellence rate of air quality at all levels in the four cities in 2015
表1. 2015年4个城市各级空气质量级别所占天数和优良率分布
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Table 2. Distribution of days and excellence rate of air quality at all levels in the four cities in 2016
表2. 2016年4个城市各级空气质量级别所占天数和优良率分布
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Table 3. Distribution of days and excellence rate of air quality at all levels in the four cities in 2017
表3. 2017年4个城市各级空气质量级别所占天数和优良率分布
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Table 4. Distribution of days and excellence rate of air quality at all levels in the four cities in 2018
表4. 2018年4个城市各级空气质量级别所占天数和优良率分布
3.2. 各污染物年际变化特征
根据图2(a)为4个城市的年际变化趋势图,根据我国2012年1月1日实施的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定,PM2.5、PM10、O3的一级和二级日均值(24 h均值,O3日最大8 h均值)浓度限值分别为35/75、50/150、100/160 (μg∙m−3)。由图2(a)可看出,6年来PM2.5的年均浓度普遍高于国家二级标准,只有银川在2018~2019年的PM2.5浓度是低于35 μg∙m−3。由图2(b)可见4个城市未超过二级标准8 h浓度限值,从图表可知O3浓度未超标,其中乌鲁木齐的O3在2014~2018年都是一级标准,可见O3污染在西北地区总体较轻。图2(c)表明PM10年均值浓度各城市间差距较小,4个城市PM10浓度都是维持在二级标准达标率内。空气污染值值得重视。2014~2018年的PM2.5的浓度波动不是很大,大多处于下降状态,其中2015年和2018年与其他城市相比PM2.5浓度有上升的趋势。对于四个城市污染物相比,污染物PM2.5浓度与O3浓度相差值不大,其中乌鲁木齐的O3浓度在这六年中相比其他三个城市都比较偏低。由此可见,西北地区典型城市的空气污染物主要是大气颗粒物(PM2.5)。
(a)
(b)
(c)
Figure 2. (a) Interannual variations of PM2.5; (b) Interannual variations of O3; (c) Interannual variations of PM10
图2. (a) PM2.5年际变化图;(b) O3年际变化图;(c) PM10年际变化图
3.3. 首要污染物
计算得到6项污染物的空气质量分指数后,AQI为各项空气质量分指数中的最大值,当AQI大于50时,IAQI最大的污染物为首要污染物 [19] 。见表5和见表6列出来2015~2018年4市各首要污染物所占天数和比例,可知4市中PM10成为首要污染物天数最多,其中2015年兰州和银川的年平均天数高达高达177和174 d,所占年平均首要污染物天数比例超过47%;其次是PM2.5或O3,兰州和银川市O3排名第二位、PM2.5排名第三位,其余两个市则是PM2.5第二位、O3第三位。总体来看PM10和PM2.5成为首要污染物的年平均天数逐年递减、O3逐年递增的趋势,但PM2.5除兰州逐年递减的趋势,其他3市趋势波动不定,基本趋于下降趋势。在PM10下降趋势中,西安PM10下降天数幅度变化最大,2018年同比2015年下降了30.4%,银川、乌鲁木齐、兰州3市2018年同比2015年下降率依次为19.7%、15.9%、29.3%;在PM2.5的下降趋势下,兰州2018年同比2015年下降率为12.4%,银川、乌鲁木齐、西安3市则以倒“V”型变化,先升后降。而在O3的上升趋势中,银川以年均7.1%的增长率上升,2016年同比2015年,乌鲁木齐以2.4%的速率增长,2018~2016以超过6%的速率增长,2016年同比2015年,西安以10.6%的速率增长,兰州以9.3%的速率增长,而2017年同比2016年,西安速率增长变慢增长速率为0.3%,兰州增长速率为13.2%,而2018年同比2017年,西安和兰州则分别以1.6%和1.1%的速率下降。在4年时间序列中发现其他污染物也有存在为首要污染物,西安与兰州的增长速率持续上升,银川则以“V”型变化,先降后升,乌鲁木齐以倒“V”型变化,先升后降,但是比例都是比较小,所以4市的首要污染物主要是PM2.5、PM10和O3。
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Table 5. Days and proportions of major pollutants in each year of the four cities from 2015 to 2018
表5. 2015~2018年4市各年份首要污染物所占天数和比例
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Table 6. Days and proportions of each major pollutant per year in the four cities from 2015 to 2018
表6. 2015~2018年4市各首要污染物平均每年所占天数和比例
4. PM2.5、PM10和O3变化特征
4.1. 季节变化特征
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Figure 3. Seasonal average of PM2.5 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2017
图3. 2015~2018年西北地区典型城市PM2.5年季节均值
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Figure 4. Seasonal average of O3 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2017
图4. 2015~2018年西北地区典型城市O3年季节均值
根据西北地区气候特征,将四季划分如下:春季PM2.5浓度与O3浓度均值为3、4、5月的平均,以此类推,计算出夏、秋季均值,冬季PM2.5浓度、O3浓度均值为12月和次月1、2月的平均。其中2013年冬为2013年12月数值,2019年秋为2019年8月数值。从图3~图5可以看出,PM2.5和PM10具有高度的一致性,且4市的PM2.5、PM10季节均值变化同步,图中展示出了研究区域内各城市PM2.5、PM10的季节变化特征,各城市表现出了高度的差异。具体表现为春季是峰值,夏季下落,秋季降到波谷,冬季回升,呈现春季浓度最高,冬季次之,夏秋最低的季节动态规律,由于夏季的降雨天数和降雨量明显高于春季,平均风速亦高于春季,较高的风速以及雨水的冲刷有利于污染物的扩散 [23] ,而春季易发生沙尘暴、扬沙及浮尘天气 [24] ,而且较大的风速携带大量颗粒物 [25] 。2015~2017年PM2.5年季节均值整体呈逐年递增趋势,其中乌鲁木齐波动最大,说明空气污染受颗粒物影响不断恶化。图4展示出了研究区域内各城市O3的季节变化特征,各城市表现了高度的一致性。O3表现为夏季浓度最高,秋季次之,春冬最低的格局。由于夏季全国气温较高,受太阳辐射的影响,氮氧化物和挥发性有机物的光化学反应加剧 [26] ,导致夏季O3浓度较高。春季热点城市主要分布在东北地区南部、华北地区、西北地区东部、华中地区北部及华东地区北部;夏季热点城市分布范围进一步扩大,且由东部沿海向内陆地区扩展,表明夏季由于太阳辐射引起的O3前体物光化学反应增强 [26] 。
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Figure 5. Seasonal average of PM10 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2018
图5. 2015~2018年西北地区典型城市PM10年季节均值
4.2. PM2.5、PM10和O3年变化
图6~8是四个城市在2014年至2018年每月污染物PM2.5、PM10与O3的浓度平均值,从图6、8可以看出从PM2.5和PM10呈正相关,大致为“U”型变化,1~7月逐渐下降,7~12月逐渐上升,其中1月是峰值,7月最底,整体来看4个城市的变化比较稳定,没有太大的波动,线段比较光滑;图中可知四个城市的总体变化趋势基本相同,兰州和银川的PM2.5和PM10分别都维持在80和150 μg/m3以下变化,其余两个市空气颗粒物年月均值浓度偏差相对稳定。由图7可知,O3浓度与PM2.5、PM10浓度相反,最大值处于7月,1月与12月则最底,呈现一个倒“V”趋势变化,西北地区属于温带大陆性气候,降雨季节主要集中在6~9月,多雨季节出现空气湿度大幅增加,与王磊等 [27] 、王成辉 [28] 、李凌霜等 [29] 3的研究结果一致,O3浓度与相对湿度呈现出相反的趋势,两者呈现明显的负相关性,而当夏季结束后进入高温少雨、强光天气,O3的月均值浓度缓慢下降;最低值出现在12月,这时的气温低、太阳辐射较弱,空气较干燥。
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Figure 6. Monthly average of PM2.5 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2018
图6. 2015~2018年西北地区典型城市PM2.5年月均值
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Figure 7. Monthly average of O3 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2018
图7. 2015~2018年西北地区典型城市O3年月均值
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Figure 8. Monthly average of PM10 in the typical cities of northwest region from 2015 to 2018
图8. 2015~2018年西北地区典型城市PM10年月均值
5. 后向轨迹分析
根据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)制定的空气质量指数规定,将AQI值分为6级:0~50、51~100、101~150、151~200、201~300、>300,分别对应空气质量等级优、良好、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染。对中度污染、重度污染和严重污染进行后向轨迹绘图分析(如果这些天数太多,可以选取典型时间分析,例如按春夏秋冬季节选取时间)。
为了研究西北地区四个典型的城市西安、兰州、乌鲁木齐、银川2015~2018年首要污染物PM2.5的潜在污染源的分布特征,使用美国海洋与大气研究中心(NOAA)的HYSPLT4模型计算每日72 h后向轨迹,并下载空气轨迹图和相应的轨迹数据,采用世界时间每天早上8:00的后向轨迹资料,每条气流轨迹由12个点组成 [30] [31] 。以西安(33.42 N 107.40 E)、兰州(36.00 N 103.40 E)、乌鲁木齐(43.00 N 87.00 E)、银川(38.50 N 106.30 E)为受体点,确定受体点500 m、1000 m、1500 m三个高度处气流作为研究高度。这主要是城市近地面风速一般比郊区小,在100 m以下,主要受低层城区尺度的近距离污染源影响 [1] ,而500 m的风场既可以反映近地层的气团输送特征,又可以减少地表摩擦对气团的影响 [32] 。因此分别对这四个地区从2015~2018年典型时间进行后向轨迹模拟计算,每条轨迹模拟时长72小时,时间分辨率为1小时。每个城市分三个不同等级的污染分别为中度污染、重度污染、严重污染。
结果表明,中度污染、重度污染和严重污染分别主要集中在冬季的2月、12月以及春季和夏季的4、5月。乌鲁木齐地区在高度为500、1000、1500 m3个不同高度的轨迹线均显示大气污染物来自西南部方向;西安市在三年里序列间重度污染出现5次,500、100、1500 m3个不同高度的轨迹线均来自东北方向;兰州、银川的轨迹线则以东北和西北方向为主,两市东北和西北走向的轨迹线占该市总轨迹线比例为78%、85%,其中两市的大气污染物以东北方向的传输路径较多,为52条。并且西安、兰州、乌鲁木齐、银川四市均出现AQI > 300,西安2 d (图9(a)、(b)),兰州2 d (图9(e)、(f)),乌鲁木齐1 d (图9(c))和银川2 d (图9(d)、(g))。由此可见,空气受到不同程度的污染源轨迹可能来自各个方向,且日期分布在不同月份,说明空气质量出现严重污染时污染物的来向复杂 [33] 。
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Figure 9. Backward trajectory of AQI > 300
图9. AQI > 300后向轨迹图
6. 结论
(1) 2015~2018年西安、兰州、乌鲁木齐和银川4市的空气质量以优良为主,优良率均超过50%;随着纬度的降低,空气质量变差,西北地区的北部优于南部城市群、东南部最差;各市空气质量从优到劣排名为银川 > 兰州 > 西安 > 乌鲁木齐。
(2) 西北地区典型城市的空气污染物主要是大气颗粒物(PM2.5、PM10),PM2.5、PM10的年际变化呈正相关;主要污染物都维持在二级标准内。
(3) 2015~2018年,总体来看,西北地区的典型城市出现的首要污染物是PM2.5、PM10和O3,4年间PM2.5成为首要污染物的天数逐年下降,O3和其他污染物成为首要污染物的天数逐年上升。PM2.5和PM10具有明显季节特征,冬季是高峰期,夏季则是低谷期,呈现冬季 > 秋季/春季 > 夏季的季节动态规律,与国内其他南方城市表现较一致,O3则相反,最高值集中在夏季,最小值集中在冬季。
(4) 根据后向轨迹图统计分析结果表明:空气质量为重度污染和严重污染时,距离地面高度500 m和1000 m的污染物轨迹线具有高度的一致性,相同度高于75%。西安市的大气污染物传输路径是以东北和西南方向为主。兰州市的大气污染物传输路径是以东北为主。乌鲁木齐市的大气污染物传输路径是以西南方向为主。银川地区的中度污染与重度污染不是很严重,从图可知基本为零,少部分污染从银川的西北地区与西南地区传来,其中,空气受到严重污染时污染物的来向复杂。
基金项目
国家重点研发计划项目(2018YFC1506304)资助。
NOTES
*通讯作者。