1. 引言
GaN是一种理想的短波长发光器件材料,被誉为是继第一代Ge、Si半导体材料、第二代GaAs、InP化合物半导体材料之后的第三代半导体材料。它与AlN、InN组成合金材料的禁带宽度在0.7~6.2 eV之间连续可调,覆盖了从红外到紫外的光谱范围。90年代以前,由于受到缺乏合适的衬底材料、材料间位错密度大、n型本底浓度太高和P型掺杂困难等问题的限制,GaN基发光器件的发展十分缓慢。
随着外延等技术的发展,人们通过蓝宝石衬底上生长缓冲层GaN,成功将N型GaN材料生长蓝宝石衬底上,解决了困扰已久的蓝宝石与材料晶格失配的问题;之后又通过在P型GaN中掺杂Mg元素后升温至800℃~1000℃,让Mg元素能够充分离化,大大加强了P型层的电导率;又通过图形化蓝宝石衬(PatternedSapphire Substrate, PSS)技术,使GaN材料的纵向外延变为横向外延能够实现更为复杂的工艺设计。在解决这些核心问题后,GaN半导体材料终于迎来在光电子领域的蓬勃发展。以GaN为基础的发光器件主要包括发光二极管(LED)、激光器(LD)、谐振腔发光二极管(RCLED),其中GaN基LED和LD已经广泛应用于诸多领域,譬如照明,LED车灯,激光打印,全彩显示,液晶显示背光源,高密度存储等。虽然GaN基垂直腔发射激光器VCSEL具有功率高、方向性强、圆形光斑对称等诸多优点,但工艺复杂,对DBR反射率有较高的要求,且需要达到阈值电流产生受激辐射等条件。因此,许多科研人员将目光转向了与VCSEL具有相同谐振腔结构,但发光机理为自发发射的谐振腔发光二极管(RCLED)。与VCESL相比,RCLED具有以下优势:
1) VCSEL需要达到阈值电流才能发生受激辐射,而RCLED驱动电流较小;不需要达到阈值条件就可产生激射;
2) RCLED工艺相对简单,成本较低;
3) 相比于VCSEL对温度敏感的缺点,RCLED具有更好热稳定性。
目前发射波长为650 nm的红光RCLED在塑料光纤(POF)通信领域已经拥有广阔的市场,并且在照明等领域也已经具备良好的应用价值。随着国际市场的发展,RCLED的主要用途已不仅仅局限在红光650 nm波段的通信光源。GaN材料凭借着优秀的物理化学性质以及高辐射复合效率,使GaN基蓝光共振腔发光二极管(RCLED)在高亮度无斑点照明、显示、光纤通讯和医学美容等许多领域具有巨大的潜在价值。凭借着这些优势,紫光、甚至紫外波段的RCLED研究也引起广泛的研究兴趣,可以应用于工业,医疗等领域。
近年来,有许多科研人员对GaN基蓝光RCLED和近紫外RCLED进行了深入的研究。到目前为止,出现了许多关于GaN基RCLED谐振腔的设计,布拉格反射镜的制备,电流限制结构 [4] [5] ,以及显示处理技术等各方面的报道,并且研究还在继续。在此对近年GaN基RCLED有关发展进行归类,总结与探讨。
2. RCLED的原理
1946年,Purcell预言了辐射源所处的电磁环境能改变其自发辐射特性。将辐射源置于尺寸在波长量级的腔中,则其在腔谐振模式处的自发辐射得到增强,反之会受到抑制 [6] 。
谐振腔发光二极管(RCLED)又被称为微腔发光二极管(Microcavity Light-emitting Diode, MCLED),这个概念在1992年被贝尔实验室的Schubert等人首次提出 [7] 。他们根据Fabry-Ferot(F-P)腔理论提出了一种新型LED结构——共振腔发光二极管(RCLED)。如图1所示,发光介质的折射率为ns,上下各层DBR的折射率分别为ns + 1,ns + 2……,周围环境折射率为next,发光层的厚度为d。顶部DBR对的反射系数为r1,底部DBR对的反射系数为r2,为了保证光出射,要求r1 < r2。光沿着腔光轴的传播在经过多次振荡后就脱离了谐振腔,主要从顶部(折微腔通过干涉效应改变自发辐射的能量分布使光在腔中形成共振。由于光束在腔内多次来回反射,极少频率的光满足干涉相长条件,光强得到增加,频率得到筛选,特别是在共振腔的轴线方向,可以形成光强最强、模式数目最少的光振荡,从而达到可选择性出光的目的。同时,由于干涉效应改变了自发辐射光子的优先传播方向,因而改变了器件内部辐射中心的角功率分布,使更多的光进入辐射立体角内,器件的耦合效率得到提高,F-P微腔改变了微腔中的有效模式密度,当腔长减小时,总的模式密度迅速增大,并大大超过自由空间下的模式密度,而模式密度增加的直接结果是光学微腔内工作物质的自发发射速率大大提高自发辐射速率。由费米黄金定律,辐射增强因子由式给出:
(1)
其中,
为驻波波腹增强因子,在有源层放置恰当时一般为2,
和
分别为无腔时的自发辐射寿命和有腔时的辐射寿命。图2为RCLED与传统LED在提取效率上的对比。
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Figure 1. The basic diagram of RCLED
图1. RCLED的基本原理图
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Figure 2. Comparison of extraction efficiency between common LED and RCLED
图2. 传统LED与RCLED提取效率对比图
采用微腔结构实现了器件发光强度的增强、光谱纯度的提高、方向性的优化以及内量子效率的提升等一系列腔量子电动力学效应 [8] [9] 。
3. RCLED的基本结构
3.1. RCLED的基本结构
RCLED的基本结构类似于VCSEL,具体结构因不同发光波段所选用的材料及工艺而存在差异。
为了提高LED的出光功率,J.H.Son等人曾通过使用光子晶体或表面纹理等方法 [10] [11] ,实现了出光效率的提升。此外,将发射层放置在F-P (Fabry-Perot)腔中使光子优先传播方向被限制在锥形提取范围内,利用微腔效应所制成的RCLED,大大提高了出光方向性,光功率以及调制带宽。
RCLED结构中,有源层置于F-P (Fabry-perot Cavity)光学谐振腔中,使自发发射的光在腔中发生干涉,抑制非共振波长,使出射光的光得到筛选。F-P光学共振腔是由上、下两部分分布式布拉格反射镜(Distributed Bragg Reflector, DBR)组成的腔体,如图1所示。有源区介质的折射率为ns,上、下两部分多对DBR的折射率分别为ns + 1,ns + 2……周围环境折射率为next。有源区介质的厚度为d,顶部DBR对的反射系数为r1,底部DBR对的反射系数为r2,由于光从顶部发射,要求r1 < r2。
器件的外延生长,首先需要根据发光波长来决定它所对应的衬底、量子阱、DBR材料等。由于每种材料都具备不同的物理化学性质,需要根据材料性质来确定最佳外延生长条件、选择最优后期制备工艺,因此制备出的不同波段的RCLED其内外结构上存在很大差异。主要针对红橙光和蓝紫光结构分别进行介绍。
3.2. 红、橙光RCLED设计原理与基本结构
红、橙光发光材料先后经历了发光效率不高的混合带隙GaAsP材料、高亮度的直接带隙材料AlGaAs和更高亮度的直接带隙材料AlGaInP时代。二十世纪90年代初,实现了利用晶格匹配的GaAs衬底上生长出直接带隙的AlGaInP材料,高性能的红、橙、黄发光器件取得了很大进展。此后,以共振腔技术为基础的共振腔发光二极管(RCLED)的研制成为了提高红光LED提取效率的一种突破性方法。1989年Dallesasse和Holonyak发现了控制AlxGa1-xAs材料的方法,使得这项技术成为最常用的一种红光波段III-V族化合物半导体VCSELs制造技术。大多数结VCSEL构的RCLED也开始采用氧化AlxGa1-xAs的方法来限制电流的和光子的运动。采用AlGaAs/AlAs或AlGaInP/AlInP作为上下两个分布布拉格发射镜(DBR),与有源区一起形成三明治结构组成谐振腔,其原理图如下(图3)。
3.3. 蓝、紫光RCLED设计原理与基本结构
GaN基蓝光RCLED与GaAs基红光RCLED在设计原理与结构上存在很大区别。传统用于制备蓝光RCLED分布布拉格反射镜(DBR)的半导体材料AlGaAs/GaN之间存在晶格失配和热失配问题,难以获得表面平整且反射率99%以上的DBR。为了满足需求,人们利用到键合技术和激光剥离技术,制备出高反射率的介质膜DBR (dielectric DBRs)避免材料失配的问题。由于介质膜DBR和衬底材料具有极低的电导率,无法从器件上下两侧导通电流,为了能在施加电压后获得导通的电流,使pn结内电子运动到量子阱有源区发生自发辐射产生光子,工艺上需要将n型与p型电极安置在器件同一侧。除此之外,传统红光RCLED领域运用成熟的含Al材料氧化限制工艺限制电流结构也不再适用,对于蓝、紫光RCLED,需要离子注入、等离子体处理等新方式形成电流限制层(Current Blocking Layer, CBL)。原理图如下(图4)。
蓝光RCLED通常以蓝宝石材料为衬底,采用与VCSEL类似的垂直生长工艺结构,量子阱有源区的上下两侧分别为较低(50%~70%)和较高(>99%)反射率的DBR,形成平面型谐振腔。通过对电极施加正向
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Figure 3. The structure of red RCLED
图3. 红光RCLED基本结构示意图
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Figure 4. The structure of blue light RCLED
图4. 蓝光RCLED基本结构示意图
偏压,使载流子从pn结运动到量子阱有源区当中自发发射产生光子,经谐振腔的振荡放大和波长筛选等作用后产生更多光子,并从反射率较低的上DBR发射出光。
4. 发展概况
随着RCLED器件设计和制作工艺水平上的不断进步,使得蓝紫光RCLED在发光功率、结构优化、传输速率,品质因数、调制带宽等方面大幅提升,目前已应用于民用数据通信系统。
4.1. 效率提升
2013年,日本小组选取50 × 50 μm2和100 × 100 μm2尺寸的455 nm波长GaN基RCLED和普通LED,在15 mA电流下进行测试比较,获得RCLED的出光功率比普通LED分别提高了95.26%和127.36%;普通LED的提取效率为6.57%,RCLED最高可达到9.73%。远场分布方面,RCLED的远场半宽可达到±51˚(±47˚),图5为实验RCLED与普通LED的功率对比图 [12] 。
另外,利用在RCLED上制备光子晶体(PhC)的方法,可使功率大大提高。曾有报道制作出输出光功
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Figure 5. P-I-V characteristic curve of 50 um/100um size with RCLED and LED
图5. 50 um/100um尺寸RCLED与普通LED的P-I-V特性曲线
率是普通Ga基RCLED 2.48倍,远场半宽接近17%˚的GaN基RCLED [13] 。
4.2. 波段拓宽
4.2.1. 绿光波段RCLED
GaN基绿光RCLED凭借着光谱纯度高,方向性好以及提取效率高等优势,广泛应用于家庭网络用塑料光纤(POF)光源,日本公司在Si衬底上生长GaN基绿光RCLED已有报道,其光输出和半峰全宽(FWHM)相比普通LED均有大幅度增强。此外,还有针对蓝宝石、Cu等不同衬底的绿光RCLED相关研究。
4.2.2. 近紫外波段RCLED
常用光源中,III族氮化物基的蓝光和绿光LED以经发展成熟,但在400 nm以及深紫外波段仍处于探索阶段。380~400 nm的RCLED在工业,医疗领域应用非常有吸引力。如光催化、影印技术,光纤光源,皮肤癌和光化性角化病的治疗、荧光内镜光动力疗法,荧光微阵列和显微镜等。传统近紫外LED由于GaN的高折射率(约为2.5),在InGaN/GaN量子阱产生的光在GaN与空气表面完全反射回内部,限制了光的输出。随着激光剥离蓝宝石衬底技术的发展,制作出InGaN量子阱RCLED能够具有高光腔品质因数Q,更好的出光方向性以及更大的光功率等优点 [14] [15] [16] 。除了薄膜制造工艺以外,InGaN材料RCLED也可通过外延生长高反射率的AlGaN/GaN DBR反射镜 [17] [18] ,利用Ta2O5作为反射镜,具有化学性能和热性能稳定,高折射率和光谱范围宽的优点,透射光谱范围涵盖300~820 nm [19] (图6)。
20世纪初曾经报道过510 nm和460 nm塑料光纤用RCLED, [21] [22] ,Diagne等人用应变GaN/AlGaN,高反射率的分布布拉格反射镜(DBR)组成的光腔制作出413 nm波长RCLED [23] 。2013年,T. Moudakir等人用III族氮化物应变制做出含20对AlGaN/GaN底部DBR,发射波长为390 nm的RCLED [3] 。
2016年,Chia-Lung Tsai等人利用GaN作为衬底,InGaN材料为有源层,Ta2O5/SiO2介质作为上DBR制成的近紫外RCLED在150 mA下得到的光功率比普通LED高21.1%,外量子效率达到8.5% [20] 。
2017年,Yuh-Shiuan Liu等人通过离子注入的方式来限制紫外波段RCLED,制备出的器件在15 kA/cm2电流下的发射波长为371.4 nm,光谱宽度为5.1 nm [24] ,图7是实验器件测量的EL光谱。
4.3. 器件结构发展
4.3.1. 电流限制结构
在传统的VCSELs中,电流孔径对器件特性起着至关重要的作用。没有良好的电流孔径来限制载流
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Figure 6. RCLED device with luminous wavelength of 390 nm
图6. 390 nm紫外RCLED器件实物图
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Figure 7. EL spectrum of 370 nm RCLED
图7. 370 nm波长紫外RCLED的EL光谱
子在两DBR之间产生光子,就无法保证低阈值电流和单一模式。自从1989年Dallesasse和Holonyak发现了控制AlxGa1−xAs材料的方法,大多数VCSEL结构的VCSEL开始采用氧化AlxGa1−xAs作为限制电流和光子,使得这项技术成为最常用的一种传统III-V族化合物红外波段半导体VCSELs制造技术。然而,对于在近紫外波段或蓝绿色波长范围内的发光器件,由于DBR材料不同,氧化铝的方式不再可行。该领域人员开始对各种电流限制的技术进行了研究,如埋AlN选择区域生长法,AlInN氧化法,受体选择性激活法等。
对于生长在绝缘蓝宝石衬底上的GaN基RCLED,横向电流经常会导致电流拥挤效应 [25] ,用铟锡氧化物(ITO)作为电流扩展层可以让电流延横向均匀扩散 [26] ,但改变垂直结构要运用复杂的原片转移技术来去除蓝宝石衬底,需要精确控制原片厚度达到谐振效应。更简洁的办法是制作更小的电流限制结构。目前电流限制层(CBLs)主要包括:氧化硅/氮化硅绝缘层、台面刻蚀工艺、离子注入、肖特基势垒以及通过选择性氧化或等离子体处理形成高电阻区域等方式。2014年,台湾科技大学台湾科技大学光电工程研究所利用Si扩散限制结构工艺,制作出5 um的电流限制结构 [27] ,如图8所示。
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Figure 8. Three dimensional profile of silicon diffusion-defined confinement structure RCLED
图8. 硅扩散型限制结构RCLED的三维立体剖面图
4.3.2. 反射镜(DBR)
对于发光器件,氮化物DBR在RCLED和VCSEL中扮演者重要角色。两种器件都要求具有高反射率的分布布拉格反射镜(DBR),对于VCSEL,谐振腔上下的DBR都需要高反射率DBR;而对于RCLED,高反射率的DBR能增强光功率和发射光谱。之前有许多利用分子束外延(MBE)和金属有机物化学气相外延(MOCVD)生长GaN/AlGaN和AlInN/GaN材料DBR结构的报道 [28] [29] ,然而由于GaN与AlGaN、AlInN的折射率差很低,需要许多对DBR来达到反射率要求。这些氮化物DBR生长在蓝宝石衬底上,线密度位错将高达108~1010/cm2,在DBR对数达到40对后,晶体质量严重下降。因此,下DBR的质量将直接影响谐振腔和上DBR的好坏程度。AlN/GaN具有很高的折射率差(Δn/n = 0.20),可通过较少的对数获得较大的反射率。Ng et al.等人最早利用25.5对AlN/GaN DBR在467 nm反射峰处的反射率达到99% [30] 。利用20对AlN/GaN基DBR和三个超晶格结构得到在399 nm处反射率为97%,禁带宽度为14 nm的RCLED [31] 。
经过不断发展,目前GaN基RCLED按所采用的DBR结构可以分为以下两种类型:混合腔结构VCSEL和全介质膜结构VCSEL。混合腔结构VCSEL底部采用氮化物DBR,在生长氮化物DBR时由于组成DBR的两种材料之间具有较大的晶格失配和热失配,因此很难获得高质量的氮化物外延层;全介质膜结构VCSEL上下采用两个介质膜DBR,可以避开制作高质量氮化物DBR的困难。
TiO2是一种新型介质DBR材料,相比于传统DBR,它具有较高的反射率带宽、可设置波长、横模控制和偏振选择等诸多优点。在光栅材料选择上,由于TiO2具有良好的光学、化学和机械特性,如较高的折射率,在超过400 nm波长范围其吸收损耗可忽略不计,化学蚀刻选择性非常高,薄膜中的残余机械应力可控等优点。
2015年,Ehsan Hashemi等人成功制备悬空TiO2基高折射率亚波长光栅反射镜(HCG)。实验通过材料淀基等技术,制备出悬空TiO2基高折射率亚波长光栅反射镜(HCG)作为蓝光VCSEL的上反射镜,产生了未弯曲的理想矩形光束。峰值波长的反射率达到95%,对TM偏振有较大的反射带宽(FWMH为80 nm),如图9所示 [16] 。
2016年,台湾科技大学光电工程研究所通过将上DBR反射率减少至50%来增加GaN基蓝光RCLED输出光功率。在室温下,20 um出光孔径的器件在注入电流为25.2 mA时功率达到0.53 mW CW;在有DBR情况下,半峰全宽FWMH从20 nm降至3.5~4.5 nm;峰值波长为428 nm,随温度的红移量为0.03 nm/℃ [24] 。
4.4. 品质因数
利用衬底两部转移法制备GaN基RCLED。通过将30 nm的ITO层生长到电场的波节位置使,以及
利用CMP技术将布满缺陷的GaN衬底层移除并剖光表面,实验结果品质因数达到2170,并证明高品质因数下能得到更低的损耗以及更高的光输出 [16] 。
利用高反射率的AlN/GaN材料作为下DBR,Ta2O5/SiO2作为上DBR,获得品质因数Q为895的RCLED,相比普通LED 20 nm光谱宽度,RCLED的光谱宽度可达到0.5 nm [32] ,其结构如图10所示。
台湾的小组通过减小ITO的厚度,证明了ITO对光吸收的重要性 [33] ,另一方面,量子阱吸收主要是由于载流子分布不均匀所造成 [17] [34] [35] [36] 。据研究表明,GaN基LED中存在的载流子分布不均匀,尤其量子阱中远离在p-GaN的位置空穴浓度很低 [20] [37] 这是导致大电流下LED效率骤降的原因之一。在垂直腔结构器件中由于需要更大的注入电流,这个效应会更加明显。
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Figure 9. Measurements and simulation results of TE/TM mode reflectance spectra of TiO2 high reflectivity gratings (HCGs)
图9. TiO2高反射率光栅(HCGs)TE/TM模反射光谱的测量和模拟结果图
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Figure 10. GaN based RCLED with Ta2O5/SiO2 top DBR
图10. GaN基Ta2O5/SiO2介质DBR结构RCLED
4.5. 传输速率
近年来GaN基RCLED的传输速率正在不断提升。商业用蓝绿光RCLED塑料光纤已达到250 Mb/s的速率 [38] ,充分体现RCLED在短距离光纤通信领域和数据传输上的应用价值。在室内无线传输方面,与射频链路相比LED基可见光传输具有系统功耗低,抗电磁干扰,网络安全,带宽高且不受限制等诸多优点。Chun et al.等人利用正交频分复用技术,将GaN基蓝光LED和黄色荧光灯相结合实现了1.68 Gb/s的白光无线传输 [39] 。
2015年,Wang et al.报道了三基色LED为基础的波分复用通信系统,在1.5 m室内数据传输速度超过4.5 Gb/s。2016年,Chia-Lung Tsai等人通过制备组合成白光RCLED实现了短距离范围内(~100 cm)速率为150 Mb/s的数字电视信号传输,图11接收到的数字电视信号。2017年,GaN基紫光微型LED实现10 Gb/s的正交频分复用可见光通信 [40] ,这将为RCLED的进一步发展提供了新思路。
塑料光纤(Plastic Optical Fiber, POF)在光纤通讯领域中具有巨大商业价值。相比于玻璃纤维,它具有成本低、安装方便和恢复力强等优点。凭借着速率上的提升,RCLED在POF通讯中也有更广泛的应用。(表1,表2)红光LED已经成为一个在100米范围内POF传输中,低成本、较简便的家庭网络应用的良好选择,表1列出了当前世界先进POF常用光源的性能以及相关研究;绿光RCLED在较大的距离(≥100)光纤传输上具有更好的表现 [37] 。
在聚合物光纤(POF)传输系统中,RCLED中的非线性传输部分会对整体的传输性能产生极大影响。为了消除非线性失真以增强POF的传输性能,可对非线性区域进行信号补偿。2014年Miao,P.等人用预失真器数字查找表(LUT)的方法,对RCLED的非线性区域进行补偿 [41] ,使性能提升至少10dB。在此基础之上,该小组在2016年成功对SI-POF内DMT调制的RCLED进行优化和非线性补偿,使收敛时间大幅降低 [42] 。此外,采用功率回退法,减小峰值-平均输出功率(PAPR),迭代信号裁剪技术等方式,也能使
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Figure 11. TV image received from a directed line-of-sight optical link with white RCLEDs
图11. 接收到白光RCLED所传输的的数字电视信号
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Table 1. The performance and research of POF light source
表1. POF常用光源的性能及研究
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Table 2. Parameters of sources, POF, and PIN Diodes used
表2. POF和PIN二极管所用光源其它性能参数
非线性得到改善 [39] [40] 。
5. 总结
介绍了RCLED的原理与基本结构,并根据产生红蓝波长器件的材料不同,分别阐述设计原理和制作工艺上的关键问题。重点介绍了GaN基RCLED近年的发展成果,尤其是在蓝紫光波段,随着RCLED器件设计和制作工艺水平上的不断进步,使得蓝紫光RCLED在发光功率、结构优化、传输速率,品质因数、调制带宽等方面大幅提升,目前已应用于民用数据通信系统。在此基础上,还需继续进一步的研究,使其能够达到更大的提取效率来增加出光功率,具有更小的光谱宽度来提升传输速率,以及拓宽波长范围等其它性能上的突破。这样能够使GaN基RCLED在照明显示和光纤传输领域具有更出色的性能,在未来的发展中具有更加广阔的市场应用。