摘要: 目的：利用可视化软件CiteSpace分析药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products, PPCPs)领域最近十年间的发展历程、研究现状和研究热点，为后续对该类新兴污染物的深入研究提供参考。方法：数据来源为Web of Science (WOS)数据库中的核心文集，检索时间为2011~2021年，检索词为PPCPs，共得到有效文献1668篇，利用CiteSpace软件进行国家、机构和作者的合作分析、关键词聚类和突发性分析。结果：PPCPs领域发文量最多的国家是中国，研究机构主要是中国科学院和清华大学，核心学者52人；关键词聚类分析显示PPCPs领域的主要研究热点为其在自然环境中主要的赋存形式和对生态的影响、进入环境的归宿以及环境中典型的抗生素类药物。关键词爆发性检测显示，目前主要研究的是具有代表性的抗生素类药物在环境中的降解情况以及是否对人体产生影响。
Abstract:
Objective: To analyze the development history, research status and research hotspots in the field of pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) in the last decade by using the visualization software CiteSpace, and to provide a reference for the subsequent in-depth research on this type of emerging contaminants. Methods: The data source was the core collection in the Web of Science (WOS) database, searched from 2011~2021, with the search term PPCPs, and a total of 1668 valid documents were obtained. Use CiteSpace software for collaborative analysis, keyword clustering, and burst analysis by countries, institutions, and authors. Results: The country with the largest number of publications in the field of PPCPs is China, and the research institutions are mainly the Chinese Academy of Sciences and Tsinghua University, with 52 core scholars; keyword clustering analysis shows that the main research hotspots in the field of PPCPs are their main fugitive forms in the natural environment and their impact on ecology, the fate of entering the environment, and the typical antibiotic drugs in the environment. The keyword burst detection shows that the main research is currently focused on the degradation of representative antibiotics in the environment and whether they have any effect on humans.
1. 引言
药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products, PPCPs)的概念在1999年被Daughton等 [1] 首次提出，主要包括2个体系：药物，如各种处方药和非处方药；个人护理用品，如牙膏、护肤品、肥皂、和防晒用品等 [2]。PPCPs可以通过点源和非点源途径进入环境中，虽然浓度较低，但由于其基数大，加之产品更新快，新型的药品和护理品不断涌现，并且在环境中具有持久性、生物累积性和毒性，存在潜在的生态影响，威胁人类的健康。因此迫切需要了解PPCPs在各种环境中的分布情况及生态风险，以采取相应的对策措施对其进行管控 [3] [4]。
CiteSpace是美国德克塞尔大学陈超美教授开发的一款可视化软件，常用于分析和可视化从数据库检索到的科学文献中的新兴趋势和瞬态模式 [5]，刘则渊教授曾用“一图谱春秋，一览无余；一图胜万言，一目了然”来概括其的意义和作用。国内许多研究者通过该软件去了解和评估某一领域的研究现状和研究趋势，例如Yao等人曾利用CiteSpace分析Web of Science (WOS)中有关淡水微塑料的文献，系统分析了该领域的研究热点和发展趋势 [6]；王珏等人曾通过对比Web of Science核心合集和CNKI数据库，系统分析了2000~2020年国内外外海洋空间规划研究发展态势 [7]。本文以Web of Science数据库中的核心文集为数据源，通过CiteSpace可视化分析的功能，对有关研究PPCPs的国家、作者、研究机构和关键词以进行可视化处理，分析其发展历程、现状和主要的研究领域。
2. 数据源和分析方法
2.1. 数据
本论文数据全部来源于Web of Science数据库中的核心文集，以“PPCPs”为检索主题词，检索年限选择2011年1月1日至2021年12月31日，将文献类型和语种选择“ARTICLE”、“REVIEW”、“PROCEEDINGS PAPER”和“ENGLISH”进行精炼，共得到1668条检索结果。
2.2. 分析方法
利用CiteSpace5.6R5对有效文献进行分析。表1为本文设置的参数主要分为时间切片(Time Slicing)、节点(Node Type)、阈值选择(Selection Criteria)以及裁剪方式(Pruning)。时间切片可用于分析不同时间段的数据，从而全面了解发展过程和研究的因果关系，本文图谱均以1年作为一个时间段分析；节点类型可以用来确定网络图谱类型，本文选取了Country (国家)、Author (作者)、Institution (机构)、Keyword (关键词)以及Reference (被引文献)这5个节点；阈值选择为数据筛选提供了多种方法，最简单和最常见的是Top N，它选择每个时间切片中频率最高的前N篇或者前百分之N篇；其次是g-index，定义为“论文按被引次数排序后相对排前的累积被引至少g平方次的最大论文序次g，亦即第(g + 1)序次论文对应的累积引文数将小于(g + 1)的平方”，k越大，图谱中出现的节点越多，k越小，图谱中出现的节点越少。为了使可视化地图清晰可读，CiteSpace提供了两种修剪方法，寻径网络算法(Pathfinder)和最小生成树(MST)。
Table 1. Main parameter settings of network map
表1. 网络图谱主要参数设置
3. PPCPs研究领域时间与空间分布
3.1. 载文量分析
由Web of Science自带的引文报告分析，得到近10年内PPCPs领域论文发表数量的变化趋势(如图1)。从图1可以发现，PPCPs研究领域的年文献量由2011年的61篇猛增到2021年的261篇，增长近4.3倍，年发文量呈现总体上升的趋势，这说明学者们对PPCPs领域越来越关注与重视，对与PPCPs相关的研究与探索愈加频繁。
3.2. 国家合作分析
在CiteSpace生成作者国家网络图谱(图2)中，共产生88个国家节点，112条国家之间合作的连线。节点越大，表示该国家发文量越大；不同颜色圆圈的宽度表示每年的发文量；节点之间的连线颜色表示两个节点首次合作的时间，连线越粗，说明两个国家合作程度越深 [8]。
Figure 1. Annual distribution of academic papers in the field of PPCPs research: 2011~2021
图1. PPCPs研究领域的学术论文年度分布：2011~2021
Figure 2. Map of national cooperation networks in the field of PPCPs research
图2. PPCPs研究领域的国家合作网络图谱
节点的中心度指的是一个结点担任其它两个结点之间桥梁的次数，一个结点充当“中介”的次数越高，它的中心度就越大 [9]，反应在图中则是结点有紫色外圈。节点的大小和中心度也可以反映出该国家在该研究领域的地位和重要性。表2列出了发文量和中心度前5的国家。中国在发文数量(638篇)上遥遥领先于其他国家；其次是美国、西班牙、加拿大和澳大利亚。中心度前5的国家依次是瑞士、比利时、德国、英格兰和韩国。
Table 2. The top 5 research countries and centrality in the field of PPCPs
表2. PPCPs领域研究国家与中心度排名前5位
我国在PPCPs研究领域近10年期间发文量能保持世界前列，取决于这些年来我国学者在该领域不断的探索。Liu等曾调查了PPCPs在金沙江的分布和来源，结果表明，金沙江里PPCPs是普遍存在的，浓度从小于1 ng/L到500 ng/L以上不等 [10]；Wang等曾对中国典型高度城市化地区(北京、常州和深圳) PPCPs进行综合评估，研究表明抗生素是检测到的主要类别，约占PPCPs污染水平的一半，多数检测到的PPCPs浓度与氮、磷含量呈显著正相关 [11]；Xu等曾研究土壤成分对PPCPs吸附和迁移的贡献，以及其吸附机理，为解决抗生素类污染问题提供新的策略 [12]。
3.3. 机构合作分析
根据表1的参数生成的机构网络图谱(图3)中共有247个节点和334条连线，每个节点代表一个机构，网络中每个节点的规模越大，该机构发表的数量就越多，连接线越粗，机构之间的合作关系就越密切 [13]。由图可见，发文量前5的机构分别是清华大学(125篇)、中国科学院(77篇)、加利福尼亚大学(32篇)、中国科学院大学(30篇)和同济大学(28篇)，分别占出版物的7.5%、4.6%、1.9%、1.8%和1.7%，这些机构发表的第一篇论文分别于2014年、2012年、2011年、2014年和2013年。中心度前5的机构分别是中国科学院、清华大学、浙江大学、苏黎世联邦理工大学和昆士兰大学。由此可以看出机构的发文量与中心度与国家网络图谱保持高度一致，并且发文机构以高校为主。
Figure 3. The network map of institutional cooperation in the field of PPCPs
图3. PPCPs领域机构合作网络图谱
3.4. 作者合作分析
本文所检索的有效文献共涉及2859位作者以及1068个合作关系，网络密度为0.003 (图4)，说明在该研究领域中单兵作战的现象是普遍存在的，约占75%的作者发文量仅为1。表3列出了发文量前20的作者，以清华大学JIANLONG WANG (王建龙)发文56篇为最多，他的团队主要研究了PPCPs的分析方法和污水处理厂PPCPs的去除效率 [14]、高级氧化技术降解抗生素 [15] 以及电离辐照诱导的水溶液中PPCPs的降解 [16] 等方面。
Figure 4. Author cooperation network map in the field of PPCPs
图4. PPCPs领域作者合作网络图谱
Table 3. Top 20 published papers in the field of PPCPs
表3. PPCPs领域发文量前20
核心作者指在该领域中发挥着导向作用，不断地将研究领域推向新水平的人 [17]。某领域的核心作者数可根据普赖斯公式进行推导 [18]。
(1)
式中，
——核心作者发文量，
——最高产作者发文量。
通过前面的分析，已知PPCPs领域发文量第一的作者发文数为56篇，代入公式得N值为5.605，取值6。分析发现发文量不少于6篇的核心作者数共有52人，核心作者占总数的1.82%，由此可见，该领域的核心队伍虽有雏形但并未完全形成。
4. PPCPs领域研究现状
4.1. PPCPs领域研究热点
关键词在文献中有着举足轻重的地位，是对文献主题的精炼，可以体现文献的研究价值和方向，对关键词进行聚类分析，有助于对某一领域里研究热点的挖掘。图5是采用CiteSpace对PPCPs领域的关键词进行聚类分析结果。本次生成的聚类图谱中，Q值为0.7671，S值为0.6201，说明本次聚类结构明显并且合理 [19]。
聚类图中按照文献数量的多少由0至11编号，共产生12个聚类色块，去除重合色块，图中共显示11个，依次是sulfamethoxazole (磺胺甲噁唑)、activation (活性)、photocatalysis (光催化)、drinking water (饮用水)、adsorption (吸收)、estuary (河流)、personal care product (个人护理品)、sulfamethazine (磺胺二甲嘧啶)、carbamazepine (卡马西平)、photodegradation (光降解)和opioids (阿片类药物)。表4列出了2011年~2021年期间PPCPs研究领域高频和高中心度关键词。结合关键词聚类图和表4分析PPCPs领域的研究热点主要集中在：① PPCPs在自然环境主要的赋存形式以及其对生态的影响，涉及的关键词有waste water (废水)、surface water (地表水)、drinking water (饮用水)、aqueous solution (水溶液)以及water quality (水质)。Li等人曾研究了太湖12条流入河流10种典型PPCPs的发生和生态风险，结果表明太湖PPCPs污染情况有所改善，相关生态风险降低 [20]。② PPCPs进入环境后的处理方法，涉及的关键词有：removal (去除)、degradation (降解)、fate (宿命)、exposure (暴露)、adsorption (吸收)和membrane bioreactor (膜生物反应器)。Bunmahotama等人曾通过建立PD-DA模型来预测PPCP/EDCs吸附到各种类型吸附剂上的等温线，共涉及306种吸附剂材料 [21]。③ 典型的抗生素类药物，涉及的关键词有：pharmaceutical (药)、beta blocker (β受体阻断药)、carbamazepine (卡马西平)、atenolol (阿替洛尔)和triclocarban (三氯卡班)。Conkle等曾研究好氧和厌氧条件下，湿地沉积物中常见抗生素类药物的降解和吸附，主要涉及了卡马西平(抗癫痫药)、布洛芬(非甾体抗炎药)和吉非罗齐(血脂调节药) [22]。
4.2. PPCPs领域研究趋势
关键词突发性检测是关键词在短时间内变换的现象，通过对突现词的分析可以得出哪些年某个节点突然备受关注，可以探究该领域的研究趋势。基于WOS核心数据库关键词突发性结果见表5，其中Keywords表示节点类型，Year表示所选定的分析时间内最早出现的时间，Strength表示突现强度，Begin表示2011年~2021年之间突现开始时间，End表示突现结束时间。表中共显示具有代表性的15个关键词，红色区域表示关键词突变的时间段。突变词时间跨度不一，最短为1年，最长为6年。2011年~2014年PPCPs领域研究重点主要集中在PPCPs在环境赋存形式以及检测方法，涉及的突变词有waste water contaminant (废水污染物)、sludge (污泥)、groundwater (地下水)、soil (土)、gas chromatography (气相色谱)以及liquid chromatography (液相色谱)。Basaglia等曾在2012年采用顶空–固相微萃取–气相色谱–MS方法对水样中的21种PPCPs的检测方法进行了优化 [23]；随着对该领域的不断挖掘，研究重点主要集中在PPCPs在环境中的持久性、毒性和生物累积性这三点，涉及的突变词有occurrence (发生)、reproduction (再现)，exposure (暴露)以及behavior (反应)。Yu等在2016年通过对徐州大龙湖PPCPs的浓度和生物效应(研究健康鲫鱼)进行监测，根据生态毒理学和人类健康进行评估，结果表明由于其浓度很低，几乎不会造成潜在的人类健康风险 [24]。近年来，随着政策的导向和科技的进步，学者们开始研究具有针对性的抗生素类药物在环境中的降解情况以及是否对人体产生影响，涉及的突变词有risk (风险)、emerging contaminant (新兴污染物)、sulfamethazine (磺胺二甲嘧啶)和sulfamethoxazole (磺胺甲噁唑)等，如Mojiri等曾在2021年利用集成生物炭和海洋微藻去除三种持久性PPCPs，包括卡马西平、磺胺甲嘧啶和曲马多 [25]。
Figure 5. Keyword cluster analysis map in PPCPs field
图5. PPCPs领域关键词聚类分析图谱
Table 4. The top 10 keyword frequency and centrality in the PPCPs field
表4. PPCPs领域关键词频次与中心度排名前10
Table 5. Keyword burst detection in PPCPs field: 2011~2021
表5. PPCPs领域关键词突发性检测：2011~2021
5. 研究结论
利用CiteSpace对PPCPs领域进行载文量分析、国家合作分析、机构合作分析、作者合作分析、关键词聚类分析和关键词爆发性检测，得出如下结论：
1) 在2011~2012年期间，PPCPs研究领域的发文量呈高速增长的状态。
2) 国家之间对PPCPs的研究存在一定的合作，主要集中于经济发展发达的欧盟和美国等国家；我国在PPCPs领域的发文量居于世界最前列；前3的发文机构都是来自中国。
3) 作者合作网络图谱密度较低，存在着单兵作战的现象，75%的作者发文量为1，核心作者占比1.82%。
4) PPCPs领域的研究热点目前主要是集中于抗生素类药物以及其在环境中的持久性、毒性、生物累积性和其对生态影响的研究。
基金项目
广西创新驱动发展专项资金项目(桂科AA20161001)；广西科技计划项目(桂科AD18121007)；广西矿冶与环境科学实验中心(KH2012ZD004)；广西高等学校高水平创新团队及卓越学者计划项目(002401013001)。
NOTES
*第一作者。
#通讯作者。