1. 引言
高亮度激光等离子体EUV光源对于激光烧蚀分子同位素光谱 [1],激光诱导击穿光谱 [2],脉冲激光沉积 [3],光刻 [4],计量学 [5],生物成像 [6] 的发展具有重要的推动作用。2010年,S. S. Harilal等人使用凹槽靶对Sn靶EUV光谱进行了优化,使得光谱强度得到提升,并证明了适当移动凹槽靶可使EUV光源保持较高的转换效率(CE) [7]。2015年,Hiraku Matsukuma等人通过使用双脉冲激光作用锡液滴靶,改变预–主脉冲之间的延时,使得EUV光谱强度得到有效地提升,同时证明了激光吸收与CE的关系 [8]。2017年,Kentaro Tomita等人利用集体汤姆逊散射(CTS)光谱,得到了等离子体的电子温度,电子密度的二维时间分辨图,并通过优化二维等离子体剖面来进一步增大EUV光谱强度 [9]。2019年,John Oliver等人使用CO2激光辐照两个锡等离子体产生的停滞层来增强EUV光谱强度 [10]。随着半导体制造技术的不断优化,器件尺寸不断减小,在外观上变得更加三维化,这对于纳米尺度器件在表面和界面特性、厚度变化、粗糙度、缺陷的计量又提出了更高要求。破坏性计量手段由于高成本、难于测量等使其无法得到广泛应用。而CD-SAXS计量方法由于具有无损、准确、可变角度等特点而被用来表征各种纳米结构的线宽、螺距等参数 [5]。然而,由于光源亮度较弱使得CD-SAXS表征时间变长,所以获得高亮度,高功率EUV光源是当前亟需解决的问题。
为解决光源亮度低,功率小的问题,本文针对激光等离子体EUV光谱强度的优化进行了深入的研究。通过增大入射激光能量,移动透镜位置改变激光聚焦光斑大小,多个脉冲作用靶材同一位置等方法,提高Sn靶EUV光源带内辐射通量,从而达到增强Sn靶EUV光谱强度的效果。利用CR模型找出产生Sn靶EUV辐射的最佳电子温度,为激光等离子体EUV光源进行集成电路纳米尺度的表征,缺陷的检测提供了理论支持和数据支撑。
2. 实验装置
纳秒脉冲激光作用固体Sn靶诱导等离子体产生EUV光谱实验装置如图1所示。实验装置分为EUV光源产生系统和EUV光源收集系统。EUV光源产生系统主要是由纳秒Nd:YAG激光器,数字脉冲延时器,电动平移台,反射镜,聚焦透镜,靶材以及真空腔室构成。其中脉冲激光输出波长为1064 nm,最大脉冲能量为1 J,脉宽为10 ns。靶材为平面Sn靶,尺寸为40 mm × 40 mm × 1 mm,含量为99.99%。平面Sn靶放置在真空三维平移台上,脉冲激光通过焦距为400 mm的平凸透镜聚焦到固体Sn靶上。使用两个数字脉冲延时器(DG535和DG645)调节激光输出能量以及控制激光器单次激发。EUV光源收集系统是锆膜、球面镜、柱面镜、狭缝、光栅搭建的平像场光栅光谱仪。平像场光栅光谱仪在与靶材法线成45˚角的方向上对Sn靶等离子体产生的EUV光辐射进行收集。具体是极紫外光分别以87˚的入射角(与镜面发法线夹角)分别入射到曲率半径为5000 mm的镀金球面镜和30 mm镀金柱面镜,再以87˚入射角照射到中心刻线密度为1200 l/mm的变栅距凹面光栅,所获得的衍射光成像到背向照明极紫外CCD,CCD由1064 nm激光器控制外触发。在实验过程中,使用机械泵和分子泵分别对真空腔室和平像场光栅光谱仪抽真空,使其真空度到10−3 Pa,并通过外面的控制器来控制平移台的移动,以保证每发激光脉冲都能作用到靶面新位置。
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x10_hanspub.png)
Figure 1. Experimental setup of Sn target plasma EUV source generated by 1064 nm nanosecond laser
图1. 1064 nm纳秒激光产生Sn靶等离子体EUV光源实验装置图
3. 结果与讨论
不同入射激光能量辐照Sn靶产生EUV光谱如图2所示,结果表明,在相同入射激光能量下,Sn靶EUV光谱峰值位置出现在13.2 nm处,产生这种现象的原因是当Sn靶原子吸收激光能量后发生电离产生不同阶次的Sn离子,Sn8+~Sn13+范围内的离子中的电子发生4p64dn − 4p54dn + 1 + 4dn − 14f能级跃迁产生的谱线相互重叠,最终在13.2 nm处形成了不可分辨跃迁阵列(UTAs)。随着入射激光能量从100 mJ增加到700 mJ。激光Sn等离子体产生的EUV光辐射不断增强。造成这种现象的原因是EUV辐射是由不可分辨跃迁阵列产生的,UTAs是由数百万条单独的谱线组成。当入射激光能量增加时,近简并共振线增加,在狭窄的波长范围内,相邻离子阶辐射相互重叠部分增加 [11] 即UTAs增强,13.2 nm EUV光辐射强度增大。从区域I中可以看出,随着入射激光能量的增加,光谱变得不再是光滑的谱线,出现了“毛刺”,造成这种现象的原因是由于入射激光能量的增加,使得Sn原子电离后产生了更多不同种类的低阶Sn离子,这些离子产生了强度不同的长波长的谱线。
由于13.2 nm处的EUV光辐射是由Sn8+~Sn13+的电子发生4p64dn − 4p54dn + 1 + 4dn − 14f (n = 4 – n = 4, Δn = 0)跃迁产生的,电子在发生Δn = 0时产生的EUV主要是由内部高温等离子体核产生的;电子温度是反映等离子体性质的参数之一,我们可以通过电子温度与离子阶的关系进一步深入研究EUV光辐射的物理机制。为了研究Sn靶激光等离子体EUV光辐射各阶激发态离子与电子温度的关系,使用了CR模型。CR模型广泛适用于几十电子伏特以上的激光等离子体。因为激光等离子体满足该模型的4个适用条件:1) 等离子体内部电子满足麦克斯韦分布;2) 激光等离子体电子密度较高,电子–电子之间的弛豫时间小于电子加热时间;3) Z离子整体处于准稳态时,Z + 1离子密度没有发生明显变化;4) 碰撞去激励率小于辐射去激励率 [12]。但是,在使用该模型时,需要考虑碰撞电离、三体复合、辐射复合等因素 [13]。因为在等离子体形成过程中,三体复合导致产生EUV辐射的激发态离子阶偏低,所以使用CR模型必须考虑当时的实验条件。当激光输出波长1064 nm时,利用CR模型可理论计算出不同Sn离子对应的电子
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x11_hanspub.png)
Figure 2. EUV spectral curves of Sn target at different incident laser energy
图2. 不同入射激光能量下,Sn靶的EUV光谱曲线
温度,计算结果如图3所示。通过对实验得到的Sn靶EUV光辐射的分析发现,13.2 nm的辐射峰主要是由Sn8+~Sn13+产生的,从图3中可以看出,当电子温度在20~45 eV区间时,Sn8+~Sn13+数量最多,即20~45 eV为产生EUV最佳的电子温度。且电子温度越高的区域,高阶离子含量越高。
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x12_hanspub.png)
Figure 3. CR model simulates the relationship between electron temperature and Sn ion distribution
图3. CR模型模拟电子温度与Sn离子分布关系
我们将靶材位于焦点前定义为正,焦点处为0 mm,焦点后为负,具体如图4所示。
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x13_hanspub.png)
Figure 4. Laser focused on the target position diagram
图4. 激光聚焦靶材位置示意图
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x14_hanspub.png)
Figure 5. The incident laser energy is 200 mJ, and the peak spectral intensity of Sn target EUV varies with the focus position
图5. 入射激光能量为200 mJ,Sn靶EUV光谱峰值强度随聚焦位置的变化
从图5中可以看出,当Sn靶由焦后向焦前(聚焦位置由负到正)移动过程中,激光Sn等离子体EUV光辐射强度呈现先增大后减小的趋势。通过金相显微镜测量了不同聚焦位置的光斑大小,光斑大小与聚焦位置的关系见表1。当聚焦光斑尺寸最小时,此时焦斑半径为148.53 mm,靶材正处于透镜焦点位置,即激光最佳聚焦位置。相比于激光最佳聚焦位置,当聚焦光斑半径为169.89 mm时,13.2 mn处的EUV光谱强度最大,由此可见,激光最佳聚焦位置并不是EUV光谱强度最强的位置。造成这种现象的原因可能是:在最佳聚焦位置处的电子密度梯度较高,导致入射激光能量和等离子体之间缺乏有效地耦合。在最佳聚焦位置处,聚焦光斑尺寸较小,激光聚焦锥角也较小,等离子体吸收的能量会局限在中轴附近,影响等离子体对激光能量的吸收 [14]。当聚焦光斑尺寸略增大时,激光聚焦锥角增大,激光能量会有效地分布在整个等离子体的前沿,等离子体可以有效地吸收激光能量;同时,当焦斑稍大时,可以有效减少等离子体横向膨胀造成的能量损失,从而产生更多的高阶离子,达到增强EUV光辐射的效果。当聚焦光斑进一步增大时,激光能量会大幅损失。所以,产生EUV辐射的高阶离子减少,光谱强度会下降。
![](//html.hanspub.org/file/8-1270506x15_hanspub.png)
Figure 6. The variation of Sn target EUV spectral intensity with the number of pulse at 200 mJ of incident laser energy
图6. 入射激光能量200 mJ时,Sn靶EUV光谱强度随脉冲数的变化
![](Images/Table_Tmp.jpg)
Table 1. Corresponding relationship between focusing position and spot size
表1. 聚焦位置与光斑大小对应关系
从图6中可以看出,随着脉冲数的增加,Sn靶EUV光辐射呈现先增加,再趋于平稳,后减小的趋势。第7个脉冲的EUV光辐射最强,而且第7~17个脉冲的光辐射较平稳,强度是第1个脉冲光辐射的1.10倍,第17个脉冲后,强度迅速下降。造成这种现象的原因是在激光功率密度一定时,多个脉冲作用靶材同一位置时,光子通量呈现先增大,趋于平稳,而后减小的趋势。在激光脉冲作用靶材多次后,靶材会在该位置产生一个“凹坑”,“凹坑”起到限制等离子体膨胀的作用 [7]。等离子体在膨胀(等温膨胀和绝热膨胀)过程中,遵循能量守恒定律。当等离子体膨胀受到限制后,等离子体动力学特性减弱,就会有更多的能量用于电子在能级间的跃迁,从而辐射出更多的光子,进而达到增强EUV光辐射的效果。因为Sn的第一电离能为708.6 kJ/mol,第一电离能决定了原子得失电子的能力,所以,较高的第一电离能使Sn较稳定。由于锡的熔点仅为231.89℃,当功率密度为2.89 ´ 109 W/cm2的激光烧蚀靶材17次后,靶材表面Sn原子数大量减少,电子在能级间跃迁产生的光子数将迅速下降,EUV光辐射强度迅速减弱。
4. 结论
本文使用CR模型将Sn离子分布与电子温度建立了对应关系并对Sn靶极紫外光谱的优化进行了深入研究。通过增大入射激光能量,改变激光聚焦光斑大小,多个激光脉冲作用靶材同一位置方法对EUV光谱进行优化,得到了较为理想的效果。Sn靶EUV光辐射随着入射激光能量的增加而不断变大。当聚焦光斑为169.89 mm时,EUV光辐射最强,此时光谱强度增强1.27倍。第7~17个脉冲产生的光谱强度处于较高且稳定的状态。为激光等离子体光源对集成电路的计量,细胞、大分子等的生物成像以及光刻技术的应用等方面提供了理论支撑。
基金项目
长春理工大学青年基金(XQNJJ-2017-01)支持。