1. 引言
自2013年9月10日《大气污染防治行动计划》实施以来,我国大气质量有明显改善,统计2015年1月1日~2017年12月31日中国空气质量在线监测分析平台公布的367个城市中数据有效完整的320个城市的大气污染监测情况,PM2.5年平均值分别为50.5 μg·m−3、47.0 μg·m−3和44.9 μg·m−3,呈逐年下降趋势,然而现状仍不容乐观,2017年PM2.5年平均值是目前我国《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定的二类区35 μg·m−3限制的1.28倍,320个城市中有235个城市超出我国PM2.5二类区标准,超标率高达73%,若参照世界卫生组织给出的PM2.5标准10 μg·m−3,则320个城市中,达标率为0。
空气污染没有安全阈值,浓度越高,危害越大,每增加10 μg·m−3的PM2.5浓度,记忆力和注意力测试中的表现水准就会有相当于衰老两岁的下降危害,而且总死亡率,心肺疾病死亡和肺癌的死亡率会增加 [1] 。地表空气中的O3对人体极为有害,一些易于过敏的人长时间暴露在臭氧含量超过180 μg·m−3的环境中,会产生皮肤刺痒、眼睛刺痛、呼吸不畅、咳嗽及鼻炎等症状。空气中每增加100 μg·m−3的O3,人的呼吸功能就会减弱3%。因此,研究并尽快改善我国大气质量是目前急需解决的环境问题。
云南省地理位置特殊,同时与缅甸、越南和老挝三个国家接壤,云南省境内的空气质量既受到本地排放的影响,也受到省外和国外的传输影响。1997年,常蓉等 [2] 最先对云南省大气污染控制进行了探讨,研究表明云南省大气污染主要来源于工业生产、居民生活和汽车废气,以煤烟型为主。1997年,沈鹰等 [3] 首次对云南省大气污染扩散输送特征进行了研究,结果表明云南省大气稳定度以中性类居多,频率占50%以上,风速廓线指数值比平原地区大得多,也比一般山区的大,大气混合层高度春冬季较大,夏秋季较小。另外,罗燕等 [4] 利用2015年1月~2016年12月云南省16个城市大气污染物浓度监测结果与同期气象观测资料,分析了云南大气污染物分布的时空特征及其与气温、相对湿度、云量、降水、风速、日照时数等气象要素的关系。结果表明:云南SO2、NO2、PM2.5大气污染物浓度冬季最高,春秋季次之,夏季最低;PM10、O3平均浓度春季最高,冬季次之,夏季最低。CO平均浓度春秋季最高、冬季次之,夏季最低。云南CO浓度与气象要素相关关系不显著,其明显的月变化主要与污染排放源的变化有关。SO2、PM10、PM2.5及NO2浓度在不同地区对不同气象要素敏感性不一致,地区差异性较大。尚小宴等 [5] 等利用普洱市环境监测站收集的普洱市思茅城区2013~2014年度API指数,对API指数进行时间序列分析和空间分析,包括2013~2014年API的质量状况、季节变化以及比较南北市区的API值。结果表明:普洱市城区的空气状况在2013~2014年度优良,夏季的空气质量最好,春季最差;空间上存在南北差异,南市区API指数低于北市区,南市区空气质量优于北市区。Qu等 [6] 第一次分析了2000~2006年我国86个城市的PM10浓度特征,曲靖的PM10超过了80 μg·m−3。毕丽玫等 [7] 通过采集PM2.5四季环境样品,分析了昆明PM2.5质量浓度及其4类化学组分特征。许燕婷等 [8] 基于2014~2016年中国环境保护部公布的城市空气质量指数(AQI)日报数据,综合运用空间插值法、空间自相关模型、核密度估计模型等空间数据统计模型探究中国城市空气质量时空分布及动态演进特征,结果显示:2014~2016年中国城市AQI季节均值为:冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季,夏、秋两季空气质量空间分异格局不显著,春、冬两季的空间分异格局显著,呈北高南低、内陆高沿海低的季节性空间分布格局。程雪雁等 [9] 基于生态环境部发布的空气质量状况月报中京津冀城市群13市空气污染综合指数、主要污染物以及PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3等6种污染物质量浓度数据,对京津冀城市群2015~2018年的空气污染状况的时空分布进行了可视化呈现与特征总结、解释,研究发现:河北省东部的唐山、西部的保定、石家庄以及南部的邢台、邯郸等城市空气品质较差;京津冀城市群的主要污染物是PM2.5,第2大主要污染物是PM10,近几年来O3逐渐成为京津冀城市群夏季的主要污染物;此外,6大污染物中,PM10和SO2在冬季有明显的空间集聚现象。随着国家“一带一路”、长江经济带等重大发展战略和一系列重大政策的实施,云南工业化进程不断加快,2015年来,云南空气污染事件明显上升,其中最主要的是PM2.5和O3污染。本文根据2014年1月1日至2017年12月31日云南省昆明、曲靖和玉溪3个城市的空气污染监测数据,分析了三个城市的PM2.5和O3的时间变化特征,以期为科学有效地控制和治理大气污染提供科学参考。
2. 资料与分析方法
2.1. 数据处理
数据基于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/),该平台每小时公布一次空气污染状况数据,包括PM2.5、PM10、CO、NO2、O3和SO2的小时平均值,公布的数据包括昆明、曲靖和玉溪等云南省内16个城市或州(图1),由于各个点布设的时间不一致,本研究仅统计包含连续观测4年的3个典型城市(2014年1月1日至2017年12月31日),并基于日平均值进行统计,需要说明的是,数据首先剔除了异常值0,并以日平均值统计分析导致云南空气污染最严重物质——PM2.5和O3的污染特征。
2.2. 研究方法
箱线图是一种可以简洁直观的表示数据分布特征的方法,用于反映一组或多组连续型定量数据分布的中心位置和散布范围。目前已见箱线图用于环境领域的分析研究,使复杂庞大的监测数据得以有规律的呈现出来 [10] [11] [12] 。本文用箱线图分析PM2.5、O3数据规律,并对比各城市污染状况。箱线图与描述统计中的最大值、上四分位数、中位数、下四分位数、最小值这5个统计量密切相关,本研究所作的箱线图,剔除了极值,统计的须子范围在5%~95%之间。
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Figure 1. The distribution of the observation points
图1. 观测点分布图
HYSPLIT—Hybrid Single Particle Lagrange Integrated Trajectory Model (即拉格朗日混合单粒子轨道模型),是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局在过去20年间联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型。该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为完整的输送、扩散和沉降模式,已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中。采用HYSPLIT后向轨迹模式绘出云南省典型城市大气污染物输送,该模式结合了大气水平和垂直运动,在污染物输送、扩散和沉降等方面都有较完整的考虑,被广泛的运用于分析大气污染过程 [13] [14] [15] 。
气团对一个地区影响的路径主要与当地气压系统维持的位置及移动规律相关,也和地形地貌的特点及局地的环流密不可分。HYSPLIT模型的轨迹计算原理如下:假设一个被动示踪粒子随风运动,t时刻处于
位置,时间步长
后的位置
为(其中V为风速):
式中,
为一个中间猜想位置,计算过程中对时间步长
的要求是:
小于0.75倍的网格距(
为最大风速,由气块上一时刻的最大迁移速度决定)。计算中如果轨迹点超出模型上边界则轨迹终止,如果轨迹点到达地面则沿地表继续运行 [16] 。
3. 结果与讨论
3.1. 年际变化特征
利用2014年1月1日至2017年12月31日观测云南典型城市(昆明、曲靖、玉溪)获得的PM2.5浓度小时平均值数据,可得到4年的三市PM2.5浓度的年际变化特征,结果示于图2。
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Figure 2. Characteristics of PM2.5 interannual variation in three cities of Yunnan province (2014-2017)
图2. 云南三市PM2.5年际变化特征图(2014~2017)
对图2进行分析,从整体来看,2014~2017年PM2.5浓度整体呈下降趋势,3个城市的PM2.5浓度年平均值均在国家《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准(35 μg·m−3)范围之内。2014年昆明(32.51 μg·m−3)、曲靖(34.94 μg·m−3)、玉溪(30.02 μg·m−3)三市的PM2.5平均值较高,曲靖最高。2015年以后,空气质量状况得到进一步提升,PM2.5浓度平均值呈下降趋势。从三个城市之间的比较来看,玉溪的PM2.5浓度值最低(23.88 μg·m−3),其次是昆明(28.44 μg·m−3),最后是曲靖(29.71 μg·m−3)。从3个城市PM2.5浓度分布来看,各城市中位数绝大部分位于四分位距箱体偏下位置,且下触须长度明显短于上触须的长度,说明数据呈偏态分布。2014年至2017年三市中位数分别为昆明28 μg·m−3、27 μg·m−3、26 μg·m−3和25 μg·m−3,曲靖31 μg·m−3、28 μg·m−3、30 μg·m−3和26 μg·m−3,玉溪26 μg·m−3、23 μg·m−3、24 μg·m−3和21 μg·m−3。
为了便于对比,表1给出了相近年份其他典型城市PM2.5浓度平均值。
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Table 1. Typical city contrastive analysis
表1. 典型城市对比分析
从表1中可以看出,云南省典型城市的PM2.5浓度与我国其他城市、地区相比,处于较优水平,这与云南先后制定实施的《昆明市确保环境空气质量达百分之百优良行动计划》、《昆明市机动车排气污染防治条例》等一系列政策是分不开的 [26] 。同时,曲靖市执行《曲靖市大气污染防治行动计划》,有效遏制了道路施工、铁路建设、建筑施工等施工场地扬尘,改善环境空气质量 [27] 。
尽管云南省的空气质量在全国的排名居前列,但同国外的一些国家相比,污染状况堪忧。
从图3中很明显可以看到我国PM2.5污染严重,空气质量整体在世界上倒数第二,仅比孟加拉国略强,印度排名第三。我们国家位列世界第二大经济体,但所带来的空气污染愈发严重,且目前的状况不容乐观。世界卫生组织2016年城市空气质量数据显示(表2世界卫生组织公布2016年中国主要城市空气质量排名(部分)),中国大陆城市PM2.5年平均值最低为三亚(全球2972个城市中排第1572位),玉溪、曲靖、昆明的排名分别为2433、2470和2522,处于世界排名靠后位置。
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Figure 3. Global PM2.5 distribution diagram announced by environmental performance index (2016)
图3. EPI发布的全球PM2.5分布图(2016年)
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Table 2. The world health organization reports the air quality ranking of major cities in China in 2016 (part)
表2. 世界卫生组织公布2016年中国主要城市空气质量排名(部分)
除PM2.5对大气污染产生了较大贡献以外,O3也是致使云南省空气污染重要成分。臭氧的氧化性可以导致大气中的SO2、NO2、VOCs被氧化并逐渐凝结成颗粒物,从而增加了PM2.5的浓度,使雾霾更严重。控制臭氧污染比控制PM2.5和其他空气污染物更具挑战性。当O3位于15 km至25 km的平流层中时,它是地球的保护伞,阻挡地球上的生物免受紫外线侵扰;而在近地面,氮氧化物(主要来自机动车、发电厂、燃煤锅炉和水泥炉窑等)和挥发性有机物(主要来自于机动车、石化工业排放和有机溶剂会发)等化合物受高温、太阳辐射催化形成O3,就成了污染物,O3浓度一般会在下午3点左右到达峰值,故侦测O3浓度可作为判定空气污染程度的指标之一。
云南地处中低纬高原地区,较中国其它地区地面能够接收到更多的紫外辐射,有利于臭氧的产生;同时,云南处于西南季风区,季风的活动带来暖湿气流使得大气不稳定,易产生强对流导致多云天气,抑制近地面臭氧的生成,加之云南复杂的地形和天气状况,使得研究云南近地面臭氧浓度的变化成因分析十分困难。本文利用2014年1月1日至2017年12月31日观测云南典型城市(昆明、曲靖、玉溪)获得的O3-8h浓度(O3-8h浓度是指臭氧8 h的滑动平均浓度)小时平均值数据,可得到4年的三市O3-8h浓度的年际变化特征,结果示于图4。
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Figure 4. Annual variation characteristics of O3-8h in three cities of Yunnan province (2014-2017)
图4. 云南三市O3-8h年际变化特征图(2014~2017)
对图4进行分析,从整体来看,2014~2016年昆明、曲靖O3-8h浓度呈逐年上升趋势,2017年情况好转,浓度明显下降;玉溪则相反,2014年玉溪O3-8h浓度较高,达到75.47 μg·m−3,2015年浓度显著下降,并从2015~2017年逐年增加,各城市四分距箱体所在的区间,玉溪的箱体整体所在区间低于其他城市,臭氧污染较轻。从3个城市O3-8h浓度分布来看,可见各城市中位数均位于四分位距箱体中间或中间偏上位置,说明数据呈偏态分布。
3.2. 月、季变化特征
PM2.5浓度水平受污染源排放和气象条件影响,存在明显的季节和时段变化特征。总体趋势大致表现为冬春季高,夏秋季低。在同一地区,不同的月、季的气候或者环境条件变化均可造成PM2.5浓度的规律性波动。
图5给出了云南典型城市2014~2017年PM2.5浓度月平均值的变化情况,从中可以看出,各年份PM2.5浓度月平均值的最小值几乎都出现在6、7、8月,最高值则几乎都出现在该年12月和来年1、2月。为了便于分析研究,将春季定为3~5月,夏季定为6~8月,秋季定为9~11月,冬季定为当年12月~来年2月。冬季大气层结较稳定,易出现辐射逆温现象,不利于颗粒物的扩散迁移,使其浓度发生累计而增大。夏季光照强烈,大气层结极不稳定,有利于颗粒物等污染物的稀释扩散,另外,夏季降水频次增多,降水对大气环境有较好的清洗作用,这些因素都有效降低了颗粒物浓度值。
图6给出了云南典型城市2014~2017年O3浓度月平均值的变化情况,从中可以看出,各年O3浓度月平均值的最小值几乎都出现在12、1、2月,最高值则几乎都出现在3月、4和5月,与PM2.5浓度规律明显不同。
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Figure 5. The average monthly average of PM2.5 concentration in the typical cities of Yunnan in 2014-2017
图5. 2014~2017年云南典型城市PM2.5浓度月平均值曲线
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Figure 6. The average monthly average of O3 concentration in the typical cities of Yunnan in 2014-2017
图6. 2014~2017年云南典型城市O3浓度月平均值曲线
3.3. 后向轨迹分析
2017年冬季,昆明市有两次污染较严重的时间段2017年12月4日至2017年12月11日、2017年12月21日至2017年12月31日,为了探究其可能的外来源,选取了昆明市(25.25N,102.72E)作为源定位,通过后向轨迹模型绘制了昆明市2017年12月4日(PM2.5日均浓度40 μg·m−3)和2017年12月7日(PM2.5日均浓度58 μg·m−3)、2017年12月23日(PM2.5日均浓度44 μg·m−3)和2017年12月25日(PM2.5日均浓度101 μg·m−3)气团72 h后向轨迹图,见图7和图8,图中绘制了两个高度,分别是100米和1000米,100米代表近地层,1000代表边界层中上部。
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Figure 7. Backward trajectories of 72 h on 4 December 2017 and 7 December 2017 (The first figure)
图7. 2017年12月4日和2017年12月7日(UCT 04时) 72 h后向轨迹(第一组)
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Figure 8. Backward trajectories of 72 h on 23 December 2017 and 25 December 2017 (The second figure)
图8. 2017年12月23日和2017年12月25日(UCT 04时) 72 h后向轨迹(第二组)
通过图7和图8污染前后的对比可以发现,无论是2017年12月上旬还是下旬,污染物浓度较高的天,1000米高度气团均主要来自于云南西南部及缅甸的长距离输送。气团途经区域有大型工业集中地昆明安宁市 [28] ,来自于东南亚国家越南、老挝、缅甸长距离输送的PAHs [29] 也是导致空气污染相对增加的原因之一。
因此,云南重污染天气的出现,可能与外来源叠加有密切关系,最可能的是云南西南部污染和来自缅甸等国家的长距离传输导致。
4. 结论
1) 2014~2017年云南省典型城市PM2.5浓度整体呈下降趋势,在我国处于较优水平,但同国外的一些国家相比,仍有一定差距。
2) PM2.5浓度水平受污染源排放和气象条件影响,存在明显的季节和时段变化特征,总体趋势大致表现为冬春季高,夏秋季低,浓度的变化与天气背景密切相关。
3) 2014~2016年昆明、曲靖O3-8h浓度呈逐年上升趋势,到了2017年情况好转,浓度明显下降;玉溪则相反,2014年玉溪O3-8h浓度较高,达到75.47 μg·m−3,2015年浓度显著下降,2015~2017年逐年增加。
4) 冬季两个典型污染观测期间采样点的气团后向轨迹显示,云南重污染天气的出现,可能与外来源叠加有密切关系,最可能的是云南西南部污染和来自缅甸等国家的长距离传输叠加导致。
致谢
感谢中国空气质量在线监测分析平台的数据支持。
基金项目
广西科技计划项目(2018GXNSFBA281082)、广西教育厅基金(2017KY0261)、桂林理工大学博士(后)科研启动金。
NOTES
*通讯作者。