1. 引言
2020年初湖北省发生新型冠状病毒感染的肺炎疫情,根据湖北省人民政府2020年2月16日发布的《关于进一步强化新冠肺炎疫情防控的通告》要求,襄阳市结合实际在城区内自2020年2月17日7时起至3月12日22时止采取了26天全面管控措施,期间除抗疫车辆、公务用车、公共交通、医护人员用车、运输生活必需品车辆和救护、消防、抢险、环卫、警车等特种车辆外,其他车辆一律禁止在城区内道路通行。疫情期间除一些民生工程项目(如湖北华电襄阳发电有限公司、襄阳安能热电有限公司等)和不可中断的生产工序仍运转外,襄阳市大部分企业及建筑工地停工停产,多数社会职能部门放假,人员居家不外出。疫情期间正逢春节假期,全国各地为防止疫情扩散,减少了人员流动,部分农村外出务工人员响应号召未返程回乡,农村地区疫情也得以有效管控。这些措施为此次襄阳市疫情期间大气PM2.5组分及污染来源的研究提供了有利条件。
本研究选取了襄阳市2020年1月7日至4月7日为观测时段,利用单颗粒气溶胶质谱仪 [1] (SPAMS)对疫情发生前、疫情期间及疫情控制后三个时段大气PM2.5成分及污染源变化情况进行对比,分析疫情前后襄阳市大气颗粒物的污染特征及污染成因。此外,本次疫情期间叠加春节假期,防疫期间的管控措施对春节期间烟花爆竹燃放活动产生一定影响,通过对比2020年春节期间与去年同期大气颗粒物烟花来源特征变化,探讨烟花爆竹燃放对空气质量的影响,为襄阳市制定大气污染防治决策支持行动计划等提供数据支持。
2. 数据采集与分析
2.1. 数据采集
点位设置在襄阳市城区生态环境监测站(32˚0'53N, 112˚7'43E),利用单颗粒气溶胶质谱仪于2020年1月7日18:00~2020年4月7日8:00开展为期90天的连续监测。本次监测分析分三个时段:2020年1月7日18:00~1月25日23:00为疫情前;2020年1月26日00:00~3月15日23:00为疫情中(正值春节期间);2020年3月16日00:00~4月8日9:00为疫情后。单颗粒气溶胶质谱仪的基本原理是通过空气动力学透镜引入颗粒物至真空系统,聚焦颗粒物至中轴线测定颗粒粒径,同时精准触发266 nm激光将单颗粒中的各种正负离子成分同时电离,再利用双极飞行时间质谱分析颗粒的化学组分。
表1为襄阳市观测期间监测信息,襄阳市城区生态环境监测站监测点位得到的测径颗粒物个数、有正负谱图的颗粒物个数及PM2.5平均质量浓度等信息。2020年观测期间SIZE-PM2.5质量浓度变化趋势如图1可看出,监测期间SPAMS所测得颗粒物数浓度(SIZE)与PM2.5的质量浓度随时间变化趋势基本一致,说明颗粒物的数浓度与质量浓度高度相关。
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Table 1. Monitoring information of particulate matter
表1. 颗粒物监测信息
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Figure 1. Change trend of SIZE-PM2.5 mass concentration during the observation period in 2020
图1. 2020年观测期间SIZE-PM2.5质量浓度变化趋势
2.2. 数据分析
采获的颗粒物数据导入数据处理软件COCO V_1.4P (广州禾信仪器股份有限公司研发)处理。利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a) [2] 对整体颗粒物进行了成分分类,分类过程中使用的分类参数为:相似度0.75,学习效率0.05。将颗粒物进行分类后再合并确定了10类颗粒物,此10类颗粒物分别为:元素碳(Elemental Carbon, EC)、混合碳(Internally mixed Organic and Elemental Carbon, ECOC)、有机碳(Organic Carbon, OC)、高分子有机物(High molecular weight Organic Matter, HOC)、左旋葡聚糖(Levoglucosan, LEV)、富钾(K-rich, K)、富钠(Na-rich, Na)、重金属(Heavy Metal, HM)、矿物质(Mineral Dust, MD)、其它(Others, Others) [3]。基于监测结果,参照《大气颗粒物来源解析技术指南》 [4],结合襄阳市本地污染源谱库和当地的能源结构,利用相似度法 [5] - [11] 将襄阳市细颗粒物污染来源归结为八大类,分别为扬尘、生物质燃烧、机动车尾气、燃煤、工业工艺源、二次无机源和其它。
3. 结果与讨论
3.1. 空气质量分析
图2为监测期间PM2.5质量浓度时间序列与对应污染级别(优:PM2.5 ≤ 35 μg/m3;良:35 μg/m3 < PM2.5 ≤ 75 μg/m3;轻度污染:75 μg/m3 < PM2.5 ≤ 115 μg/m3;中度污染:115 μg/m3 < PM2.5 ≤ 150 μg/m3;重度污染:150 μg/m3 < PM2.5 ≤ 250 μg/m3;严重污染:PM2.5 > 250 μg/m3)。相较于疫情前,疫情中及疫情后的PM2.5质量浓度明显下降,三个时段期间监测点位PM2.5质量浓度小时平均值为100.2 μg/m3,55.3 μg/m3,49.2 μg/m3。图3为疫情前、中、后三个时段PM2.5污染等级占比分布,空气质量按小时均值计算,疫情前优良天气和污染天气时段分别占26.7%和73.3%,疫情中及疫情后优良天气时段占比分别上升至80.4%和82.2%,污染天气时段分别下降至19.6%和17.8%。图4为SO2、NO2、CO、O3等常规气态污染物质量浓度变化趋势。其中,NO2和CO两项污染物浓度在1月25日之后也出现明显下降,与疫情期间交通及企业停工停产等防疫管控事实相符。
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Figure 2. PM2.5 pollution levels during monitoring
图2. 监测期间PM2.5污染等级
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Figure 3. Proportion distribution of PM2.5 pollution levels before, during and after the epidemic
图3. 疫情前、中、后三个时段PM2.5污染等级占比分布
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Figure 4. Chang trend of gaseous pollutants during monitoring
图4. 监测期间气态污染物变化趋势
3.2. 细颗粒物成分分析
3.2.1. 细颗粒物质谱特征
图5为疫情前、中、后三个时段监测期间细颗粒物与总监测时段颗粒物的差分质谱图。由图可看出,监测期间正离子模式谱图中包含有钾离子(K+)、元素碳(Cn+)、钠离子(Na+)、铵根离子(
)、有机碳(OC)、混合碳(ECOC)等离子信息;负离子模式谱图中包含有硝酸根(
)、亚硝酸根离子(
)、硫酸氢根(
)等离子信息。
相较于总监测时段颗粒物的平均质谱特征:
1) 疫情中的硝酸根(
)的相对峰面积最小,硫酸氢根(
)的相对峰面积最大。此外,元素碳(Cn+)、有机碳(m/z = −86/101等)、金属(Fe+、Pb+)等在疫情中的信号相较于疫情前后的明显减弱。说明在疫情期间采取管控措施后,机动车尾气和工业排放减少,但发电厂等一些民生工程项目和不可中断的生产工序中燃煤源的排放仍维持较高水平。
2) 1~3月监测期间的钾离子(K+)、硝酸根(
)、硫酸氢根(
)的相对峰面积维持较高水平,说明颗粒物的二次反应特别是冬季相对强烈,对PM2.5的贡献十分明显。
3.2.2. 细颗粒物Art-2a组分类别
SPAMS不同监测期间所测得的颗粒物组分类别占比及数浓度分布如图6。可见,相较于疫情前,疫情中元素碳、混合碳、重金属颗粒物占比有所下降,元素碳、混合碳、重金属、有机碳颗粒物的数浓度降幅明显;疫情后社会生产工作逐渐恢复正常,元素碳、重金属颗粒物占比及数浓度明显回升。
3.3. 细颗粒物来源分析
疫情期间各类污染源数浓度随时间的变化如图7所示。2020年第一季度受新冠肺炎影响,经历了疫
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Figure 5. Differential mass spectrometry of particulate matter before, during and after the epidemic
图5. 疫情前、中、后颗粒物差分质谱图
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Figure 6. Composition proportions and numerical concentrations of particulate matter before, during and after the epidemic
图6. 疫情前、中、后颗粒物成分占比及数浓度结果
情前、疫情中、疫情后的一个监测过程。监测期间PM2.5质量浓度波动变化,各类污染源数浓度与PM2.5质量浓度变化趋势相近。
疫情前PM2.5上升期间,各类污染源数浓度随之增加,机动车尾气源、燃煤源及工业工艺源的影响明显。1月12日至19日、1月20日至25日经历两次北方外源传输影响,同时在高湿静稳的不利扩散条件下,PM2.5上升期间受机动车尾气源、工业工艺源的影响较为明显。
疫情中特别是2月上旬到3月上旬,PM2.5质量浓度维持在较低水平,各类污染源数浓度相较于疫情前明显降低。疫情防控期间大部分企业及建筑工地停工停产,道路交通社会车辆极少,从监测结果来看该时段的机动车尾气源和工业工艺源贡献率明显降低。燃煤源占比相对较高,主要是火力发电、采暖供应、石化化工、钢铁、焦化、玻璃等一些民生工程项目和不可中断的生产工序仍需常年运转,同时农村日常生活及采暖对生物质燃烧源占比贡献较大。另外城管环卫部门不能及时洒水清洗路面,扬尘源占比贡献也有所上升。疫情中在不利的气象条件下,颗粒物的二次反应较为强烈,二次无机源占比维持较高水平。2月3日至6日受北方雾霾传输影响,PM2.5上升期间机动车尾气源、工业工艺源的影响明显,2月14日受沙尘传输影响,PM10上升期间扬尘源、生物质燃烧源的影响明显。
疫情后随着复工复产,PM2.5上升期间,各类污染源数浓度相较于疫情中明显增加,工业工艺源占比上升明显,同时为确保工业生产燃煤源占比仍维持较高水平。3月19日至20日受沙尘传输影响,PM10上升期间扬尘源、生物质燃烧源的影响明显。3月24日至26日受北方外源传输影响,PM2.5上升期间工业工艺源颗粒物迅速积累,贡献率明显增加。
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Figure 7. Stack diagram of particle number concentration over time during the epidemic
图7. 疫情期间各类颗粒数浓度随时间的变化堆叠图
疫情前、中、后三个时段的污染源占比及数浓度分布如图8。可见,疫情前后的污染源占比排行前三位的为机动车尾气、燃煤和工业工艺源。对比疫情前后的污染源分布,其中疫情中机动车尾气、工业工艺源的占比明显下降,而机动车尾气、燃煤、工业工艺源、扬尘源颗粒物的数浓度也大幅减少;疫情后随着复工复产,工业工艺源、扬尘源占比及数浓度有较大回升。整个疫情期间燃煤源占比在都维持较高水平,主要是一些民生工程项目和不可中断的生产工序仍需常年运转,二次无机源占比也较大,说明期间颗粒物二次反应较为强烈。
3.4. 春节期间烟花燃放影响分析
本次疫情期间叠加春节假期,防疫期间的管控措施应对春节期间烟花爆竹燃放活动产生一定影响。图9为2020年和去年同期(2019年)春节期间烟花源特征离子数浓度随时间变化趋势图,2020年24日(除夕) 20时至28日(初四) 20时,铝离子、镁离子等金属离子数浓度有所上升,春节期间受疫情影响,大部分企业及建筑工地停工停产,道路交通社会车辆极少,同时人员流动减少,部分农村外出务工人员未能返程回乡,市区PM2.5质量浓度虽小幅上升但总体仍维持较低水平,与去年同期相比受燃放烟花爆竹影响明显较少。
图10为2020年和2019年烟花源日变化趋势图,23日(年廿九)烟花源日均值为2.69%,随后烟花源逐步上升,到28日(初四)烟花源比例达到16%,29日(初五)过后烟花源比例大幅下降,春节期间受疫情影响,与去年同期相比烟花源比例明显减少。
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Figure 8. Analytical results of pollutant sources of PM2.5
图8. PM2.5污染物来源解析结果
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Figure 9. Variation trend of characteristic ions from fireworks sources over time in 2020 and 2019
图9. 2020年及2019年烟花源特征离子随时间变化趋势
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Figure 10. Diurnal variation trend of fireworks sources in 2020 and 2019
图10. 2020年及2019年烟花源日变化趋势
4. 结论
1) 本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪分析了襄阳市2020年1月7~4月7日的疫情期间污染天气过程中大气PM2.5的颗粒成分及污染源变化情况,了解疫情前后襄阳市大气颗粒物的污染特征及来源,为襄阳市制定大气污染防治决策支持行动计划等提供数据支持。
2) 监测期间襄阳市本地大气PM2.5颗粒成分以元素碳为主,平均占比在40%以上,疫情中元素碳、混合碳、重金属、矿物质占比有所下降,有机碳颗粒物占比有所增加,疫情后元素碳、重金属、矿物质明显回升。
3) 监测期间的污染源占比排行前三位的为机动车尾气、燃煤和工业工艺源。疫情中受管控措施影响机动车尾气、工业工艺源的占比明显下降,疫情后随着复工复产,工业工艺源、燃煤源、扬尘源占比有较大增加。
4) 受疫情影响,2020年春节期间烟花源特征离子数浓度及烟花源比例大幅下降,市区PM2.5质量浓度虽小幅上升但总体仍维持较低水平,与去年同期相比受燃放烟花爆竹影响明显较少。
NOTES
*通讯作者。