1. 概述 [1] - [10]
一般而言,核反应堆的严重事故可以分为两大类:一类为堆芯融化事故,另一类为堆芯解体事故。堆芯融化事故的主要原因是堆芯失水而导致冷却不充分,引起堆芯裸露、升温和熔化的过程,其发展较为缓慢,时间尺度为小时量级。而堆芯解体事故,是由于快速引入巨大的正反应性,引起功率陡增和燃料破裂的过程,其发展非常迅速,时间尺度为秒量级。由于固有的反应性负温度反馈特性和专设的安全设施,堆芯解体事故发生在轻水反应堆中的可能性极小。
1979年美国三哩岛事故、1986年前苏联切尔诺贝利核电厂事故和2011年日本福岛事故是目前核反应堆严重事故仅有的实例。在三哩岛事故中,发生事故的反应堆是三哩岛核电厂的2号机组,此机组堆型为压水反应堆。这次事故由给水丧失引起瞬变开始,经过一系列事件造成了堆芯部分熔化,大量裂变产物释放到安全壳内。堆芯上部有30%~40%的燃料熔化,估计事故中大约有70%惰性气体(主要是133Xe),30%的碘和50%的铯以及少量其他裂变产物释放进入了主冷却剂系统。切尔诺贝利事故发生在切尔诺贝利核电站的4号机组,堆型为石墨慢化轻水冷却的压力管式反应堆,此事故属于堆芯解体事故,收集的资料中未见有关于反应堆冷却剂源项的描述。2011年日本9级特大地震加上超设计基准的海啸引起的福岛核电事故,其1号机组堆芯熔毁比例为55%,2号机组堆芯熔毁比例为35%,3号机组堆芯熔毁比例为30%,产生的放射性废液的放射性浓度为1010 Bq/L,主要放射性核素为131I、134Cs、137Cs等。
我国的核电站主要分布在沿海地区,利用海洋巨大的冷却能力对反应堆进行冷却。一旦发生超设计基准的严重事故,海水极有可能混入冷却剂中成为冷却堆芯的应急措施,从而产生高盐含量的放射性废水。本文基于此背景,进行了膜工艺处理高盐含量放射性废水的试验研究,初步验证了工艺的可行性和适应性,对工程设计和应用具有参考价值。
2. 膜工艺处理高盐含量放射性废水的试验研究
2.1. 模拟废水配置
本文的试验研究,在模拟废水配置时,采用氯化钠NaCl、MgCl2∙6H2O、Na2SO4∙10H2O模拟海水中的盐,采用硝酸锶(Sr(NO3)2、硝酸铯(CsNO3)、硝酸钴(Co(NO3)2)模拟放射性核素。
配制含有锶(Sr)、铯(Cs)、钴(Co)各100 mg/L、模拟海水浓度分别为7 g/L的溶液1 m3。每次试验前均取原水样分析检测。每次试验配水1 m3。
2.2. 试验系统
根据模拟废水的盐含量及模拟核素浓度,采用苦咸水反渗透膜(BWRO)、海水淡化反渗透膜(SWRO)和低压反渗透膜(RO)组成的工艺系统进行试验,试验系统的处理能力为50 L/h。试验流程如图1。
工艺流程介绍:模拟废水①首先经过BWRO膜,浓水③进入SWRO膜,SWRO膜的净水④与BWRO膜的净水②混合后进入RO膜处理后排出。SWRO膜的浓水⑤收集后进入蒸发装置蒸发处理,RO膜的浓水⑦回到原水箱进一步处理。
2.3. 操作步骤
1) 完成设备安装调试,准备好实验原材料及工器具,将配制模拟废水,装入原水箱,取原水样,测量原水电导率。
2) 检查各阀门处于正确的状态。
3) 依次打开BWRO增压泵,BWRO高压泵,BWRO系统稳定运行。
4) 取BWRO浓水样、BWRO产水样,记录BWRO浓水体积、产水体积,记录BWRO高压泵压力。
5) 依次打开SWRO增压泵,SWRO高压泵,SWRO系统稳定运行。
6) 取SWRO浓水样、SWRO产水样,记录SWRO浓水体积、产水体积,记录SWRO高压泵压力。
7) 依次打开RO增压泵,RO高压泵,RO系统稳定运行。
8) 取RO产水样。
2.4. 试验结果分析
各核素的DF值如表1和图2所示。
![](//html.hanspub.org/file/3-3130198x10_hanspub.png)
Figure 2. The DFs of each processing unit of the system
图2. 系统各处理单元对各元素的DF值
从表1和图2中可以看出,系统对铯的总DF值为198.13,对钴的总DF值为11,931.82,对锶的总DF值为2519.23,对各核素的综合DF值为428。
各元素的去除率如表2和图3所示。
![](Images/Table_Tmp.jpg)
Table 2. Removal rate of nuclides from each processing unit
表2. 各处理单元对各核素的去除率
![](//html.hanspub.org/file/3-3130198x11_hanspub.png)
Figure 3. Removal rate of nuclides from each processing unit
图3. 各处理单元对各核素的去除率
从表2和图3中可以看出,各类膜组件对元素都能达到比较高的去除率,系统总的去除率均达到99.5%以上。
3. 结论及建议
3.1. 结论
从本文试验的结果来看,各类膜组件对元素都能达到比较高的去除率,系统总的去除率均达到99.5%以上,但由于计算方法不同,系统各处理单元对各元素的DF值却并不高,系统对铯的总DF值为198.13,对钴的总DF值为11,931.82,对锶的总DF值为2519.23,对各核素的综合DF值为428。因此,本系统可以作为高盐含量放射性废水的预处理工艺,或作为应急处理系统的前端装置,起到对盐和核素的浓缩作用。
3.2. 建议
鉴于本试验装置对高盐放射性废水中核素的综合DF值不高,若要求对废水达到较高的处理要求,则需要在后端增加处理工艺,鉴于本系统出水后的盐浓度较低,可采用比较成熟的离子交换工艺,既可以节约成本,也可保证后端出水达到处理要求。
基金项目
国家重点研发计划:核电站放射性泄露区高浓度事故废液处理技术研究(课题编号:2016YFC1402506)。